表面等離激元共振誘導的金納米結構的三階光學非線性增強效應研究.pdf

1、表面等離激元由于具有局域場增強和高效耦合能量傳輸特性而被廣泛研究?；诒砻娴入x激元特性的金屬納米結構可應用于表面增強拉曼散射，超靈敏單分子探測、生物癌癥治療和納光子器件等領域。貴金屬復合納米結構由于局域場增強和共振吸收而具有大的三階光學非線性，其在光開關、光信息處理和光電子器件等領域的應用一直是等離激元學研究的重點。而金屬納米結構的超快時間響應特性也是等離激元學的一大研究熱點。金屬表面等離激元誘導的熱電子在光電轉換、光電探測、光化學反應

2、、以及超快器件等方面有著重要的應用。因此更深入的理解熱電子的產生和弛豫過程的物理機理，這對于熱電子的應用來說是非常重要的前提，進而可通過調控納米結構參數(shù)和激發(fā)條件來控制熱電子的產生和弛豫時間尺度。本論文主要研究了表面等離激元共振增強的Au-Ni-Au復合納米棒陣列的三階光學非線性，金納米錐的三階光學非線性和超快時間響應特性，以及鋁納米薄膜結構的三階光學非線性，并介紹了光路系統(tǒng)的搭建及其原理。主要內容包括以下幾個方面：
　　1.我們

3、搭建了光克爾、超連續(xù)白光泵浦探測和Z-scan光路，并對各個光路的理論、所測量的物理量和其內在物理機理進行了詳細描述。并利用Z-scan和光克爾光路對金屬納米結構的三階光學非線性和超快時間響應特性進行了研究。
　　2.我們在氧化鋁模板中制備了直徑為18 nm的Au-Ni-Au復合納米棒陣列。該復合納米棒的縱向等離共振波長大約在800 nm處。利用Z-Scan技術測量了該樣品的三階光學非線性。在縱向等離共振波長處得到了大的三階非線性

4、吸收系數(shù)-2.65×106 cm/GW。Au-Ni-Au復合納米棒的非線性吸收系數(shù)隨激發(fā)波長和入射光角度的變化規(guī)律表明，三階光學非線性的巨大增強是由于納米棒間的縱向等離激元的強耦合作用導致的。通過比較Au-Ni-Au復合納米棒陣列與純Au單段納米棒陣列，我們發(fā)現(xiàn)在第一段Au生長后，再沉積一層很薄的Ni，然后再生長一段Au將會導致三階光學非線性的極大的增強。這可歸因于納米界面中的納米捕獲能級的形成和相鄰棒之間及棒內多段之間的局域場增強的共

5、同作用。這種納米結構的設計和測量手段給人們提供了一種非常有效的方式來操控未來等離子光學器件中的非線性光學性質。
　　3.通過光克爾時間分辨技術，我們研究了金納米錐的三階非線性光學極化率和超快時間響應。隨著激發(fā)光波長從非共振波長（780 nm）移動到縱向共振波長（825 nm）時，金納米錐的三階非線性光學極化率從7.4×10-14 esu增加到3.9×10-13 esu，其品質因子在~10-13 esu·cm量級。金納米錐的超快時間

6、響應曲線呈現(xiàn)出兩個不同的衰減過程，其快衰減過程從141±23 fs到83±8 fs，慢衰減過程從3200±200 fs到2310±158 fs。大的三階非線性光學極化率的增強是由表面等離激元共振所引起的局域場增強導致的，快和慢衰減過程的響應時間的加快是由金納米錐體系中表面等離激元共振引起電子與電子，電子與聲子的散射幾率的增加而導致的。這些基礎研究提供我們一種控制熱電子的時間尺度的方式，通過設計并制備合適的納米結構，調節(jié)其等離共振峰來調控

7、表面等離激元誘導的熱電子的弛豫時間，從而應用于光催化、光探測和光捕獲等方面。金納米錐的超快光學性質使得其在未來的超快光信息處理領域也有著很大的應用價值。
　　4.我們對關于鋁的表面等離激元的研究進行了介紹，并對鋁的表面等離激元的特性、應用進行了詳細的描述?；阡X的表面等離激元的優(yōu)異特性，我們期望能通過調控基底的結構參數(shù)和鍍膜條件來獲得不同結構類型和尺寸的鋁納米薄膜，從而實現(xiàn)對鋁的表面等離激元共振波長的調控并同時獲得大的三階光學非線