渤海及鄰近海域表層沉積物中多環(huán)芳烴的來(lái)源、生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)和健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估.pdf

1、多環(huán)芳烴(PAHs)是一類(lèi)在各種環(huán)境介質(zhì)（大氣、水、土壤和沉積物）中廣泛存在的持久性有機(jī)污染物。其化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定，具有高的沸點(diǎn)和辛醇-水分配系數(shù)，低的蒸氣壓和水溶性，易在沉積物中積聚而對(duì)底棲生物造成損害，產(chǎn)生生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)。PAHs容易被生物富集，并通過(guò)食物鏈的傳導(dǎo)增加人類(lèi)對(duì)PAHs的暴露風(fēng)險(xiǎn)，從而增加人的致癌風(fēng)險(xiǎn)和其他負(fù)面健康影響。
　　渤海及鄰近海域是我國(guó)近海海域的重要組成部分，被經(jīng)濟(jì)高度發(fā)達(dá)的省市環(huán)繞。同時(shí)也是中國(guó)重要的水產(chǎn)養(yǎng)殖區(qū)，

2、每年有601萬(wàn)噸水產(chǎn)品（其中貝類(lèi)382萬(wàn)噸）進(jìn)入市場(chǎng)，在我國(guó)水產(chǎn)市場(chǎng)具有重要地位，直接影響消費(fèi)者的健康安全。而目前對(duì)渤海地區(qū)PAHs來(lái)源和生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)的研究還不完善，健康風(fēng)險(xiǎn)的研究未見(jiàn)報(bào)道，使得對(duì)于該區(qū)域的風(fēng)險(xiǎn)研究顯得更加緊迫。
　　本文運(yùn)用輕重比(LMW/HMW)、分子診斷比值法和主成分分析多元線(xiàn)性回歸(PCA-MLR)分析三種方法確定渤海地區(qū)PAHs的主要來(lái)源，分別運(yùn)用效應(yīng)區(qū)間低值(ERL)/效應(yīng)區(qū)間中值（ERM）和效應(yīng)臨界濃度(

3、TEL)和可能效應(yīng)濃度(PEL)，有機(jī)碳?xì)w一法和平均效應(yīng)區(qū)間中值商法(M-ERM-Q)評(píng)估渤海地區(qū)PAHs的單體風(fēng)險(xiǎn)和綜合性生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)，并對(duì)渤海地區(qū)PAHs的致癌風(fēng)險(xiǎn)，潛在的毒性和致畸性進(jìn)行評(píng)估。主要結(jié)論如下:
　　渤海及其鄰近海域沉積物中16種優(yōu)控多環(huán)芳烴含量，萘(Nap)、苊烯(Acpy)、苊(Acp)、苯并(a)芘(BaP)只在部分樣品中檢出，其余12種在所有樣品中均有檢出，16種PAH總濃度為101.80-1211.81 n

4、g.g-1，平均濃度為388.85 ng.g1。與其他海區(qū)相比，16種優(yōu)控PAHs濃度處于較低水平。TOC與總PAHs的相關(guān)性較差(R=0.31，n=42, P=0.045)，表明研究海域表層沉積物對(duì)PAHs和TOC的不均衡吸附。
　　PAHs的環(huán)數(shù)分布以高環(huán)為主。分析結(jié)果表明區(qū)域PAHs主要來(lái)自高溫燃燒源，分子診斷比值表明該海域的PAHs比較復(fù)雜，主要受到煤炭燃燒源、交通源和石油源的混合污染。主成分分析(PCA)確定煤炭燃燒源、

5、交通源（石油燃燒）、焦化源和石油源為研究海域表層沉積物中PAHs的主要來(lái)源，多元線(xiàn)性回歸(MLR)分析得出這四種來(lái)源對(duì)于總PAHs的貢獻(xiàn)分別為53.0％，32.6％，10.4％和4.0％。
　　ERL/ERM和TEL/PEL對(duì)PAHs單體的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)分析表明，苊烯(Acpy)、芴(Flo)、菲(Phe)、蒽(Fla)、芘(Pyr)和二苯并(a,h）蒽（DBahA）在研究海域部分站位偶然會(huì)產(chǎn)生負(fù)面生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)。有機(jī)碳?xì)w一法分析表明，在研究

6、海域的所有站位中，除35站位外，其他站位的有機(jī)碳?xì)w一化濃度都低于TEC值(threshold effect concentration)，說(shuō)明除35站位存在中低程度的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)外，其他站位的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)都非常小。M-ERM-Q分析得知研究海域所有站位的M-ERM-Q值均遠(yuǎn)小于0.1，表明渤海及鄰近海域表層沉積物中的PAHs產(chǎn)生環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)的可能較小，毒性概率小于10％。此外，研究海域PAHs的綜合性生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)低于單體生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)。
　　研究海域表

7、層沉積物中PAHs通過(guò)貝類(lèi)攝入途徑暴露的致癌風(fēng)險(xiǎn)對(duì)兒童，青年和成人分別為1.76×10-11-5.40×10-5，3.83×10-12-1.81×10-5和7.77×10-12-1.06×10-4，均值分別為4.12×10-6，5.90×10-7和4.02×10-6。其百分之95分位致癌風(fēng)險(xiǎn)分別為1.12×10-5，1.81×10-6和1.24×10-5，表明對(duì)兒童，青年和成人這三類(lèi)人群均有潛在的致癌風(fēng)險(xiǎn)。七種致癌PAH的致癌風(fēng)險(xiǎn)處于不

8、同水平。七種單體對(duì)總致癌的風(fēng)險(xiǎn)的貢獻(xiàn)率:苯并(a)芘(BaP)＞茚并(1，2，3)芘(InP)＞苯并(b)熒蒽(BbF)＞二苯并(a,h）蒽(DBahA)＞苯并(k)熒蒽(BkF)＞苯并(a)蒽(BaA)＞屈(Chr)。敏感性分析表明，對(duì)三類(lèi)暴露人群，暴露時(shí)間(ED)，經(jīng)BaP標(biāo)準(zhǔn)化以后的致癌PAHs濃度(CS)，致癌斜率因子(CSF)，貝類(lèi)攝入速率(IR)和體重(BW)是敏感參數(shù)，并且對(duì)最終的風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估結(jié)果有較高的影響。
　　致癌

9、PAHs的毒性和致畸標(biāo)準(zhǔn)化濃度（TEQ和MEQ）分別為2.01-79.10 ngTEQ g-1和2.02-98.55 ng MEQ g-1，均值為19.22 ng TEQ g-1和23.21 ng MEQ g-1，均遠(yuǎn)低于世界沉積物中相應(yīng)的濃度（804.94 ng TEQ g-1和895.09 ng MEQ g-1）。潛在毒性和致畸分析表明研究海域表層沉積物中PAHs的毒性和致畸風(fēng)險(xiǎn)都很低。此外八種致癌、致畸變PAHs單體對(duì)總TEQ的貢