大氣顆粒物上多環(huán)芳烴的污染特征、來源及健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià).pdf

1、顆粒物上載帶的多環(huán)芳烴污染因其對(duì)人體健康的巨大威脅也引起了學(xué)術(shù)界熱切的研究熱情。鑒于大氣顆粒物中多環(huán)芳烴的研究現(xiàn)狀和不足，本文開展了以下幾個(gè)方面的研究工作：
　　首先，針對(duì)超聲波萃取法在環(huán)境樣品多環(huán)芳烴萃取的應(yīng)用，考察了萃取溶劑、萃取時(shí)間這兩類因素對(duì)多環(huán)芳烴萃取效果的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，雙溶劑對(duì)多環(huán)芳烴的萃取性能優(yōu)于單溶劑。而單溶劑中，就被萃取出的多環(huán)芳烴來說，三類單溶劑的平均回收率分別為48.38±61.97％、34.03±21

2、.92％、67.66±60.76％。在三類單溶劑的應(yīng)用過程中，5+6環(huán)PAHs占總PAHs的比例最高，高于46％，4環(huán)PAHs次之，2+3環(huán)PAHs最低。而雙溶劑中，正己烷/二氯甲烷(1∶1，v/v)、二氯甲烷/丙酮(3∶1，v/v)、丙酮/正己烷(3∶1，v/v)在其不同比例組合內(nèi)回收率最高，分別為112.08±39.23％、89.39±58.55％、68.04±59.68％，并且在其不同比例組合內(nèi)也萃取出了最多種類的單體PAHs。雙

3、溶劑應(yīng)用時(shí)，不同環(huán)數(shù)PAHs占總PAHs順序?yàn)?5+6環(huán)PAHs＞2+3環(huán)PAHs＞4環(huán)PAHs。使用30 mL、45 mL、60 mL的萃取溶劑時(shí)，多環(huán)芳烴的平均回收率分別為86.83±60.04％、78.42±66.46％、86.58±63.77％。每次萃取時(shí)間為5分鐘、10分鐘、15分鐘時(shí)，多環(huán)芳烴的平均回收率分別為89.34±72.13％、77.21±59.98％、85.01±53.03％。樣品經(jīng)超聲波萃取法萃取2次、4次、6次

4、時(shí)，多環(huán)芳烴的平均回收率分別為72.91±68.22％、63.40±46.77％、115.52±73.10％。
　　其次，針對(duì)區(qū)域大氣環(huán)境顆粒物污染及顆粒態(tài)有機(jī)物污染，本研究選用模擬人體呼吸系統(tǒng)設(shè)計(jì)的Anderson八級(jí)顆粒物（第0級(jí)采樣級(jí)，S0;第1級(jí)采樣級(jí)，S1;……第7采樣級(jí)，S7;第F采樣級(jí)，SF）采集大氣顆粒物樣品，探討了不同粒徑顆粒物的濃度水平、粒徑分布及分布在不同粒徑顆粒物上的多環(huán)芳烴的濃度水平及粒徑分布。采樣期間內(nèi)

5、，PM10、 PM2.1載帶的15PAHs總濃度分別在423.626-567.870 ng/m3、199.324-301.465 ng/m3之間，其中粒徑在1.1-2.1μm(S5)的大氣顆粒物上PAHs濃度最大。在PM10上，不同環(huán)數(shù)PAHs占總PAHs的比例順序?yàn)?3環(huán)PAHs＞5+6環(huán)PAHs＞4環(huán)PAHs。在PM2.1上，不同環(huán)數(shù)PAHs濃度分布規(guī)律類似，但4環(huán)PAHs比例有所減少，而3環(huán)PAHs比例有所增加。3環(huán)PAHs在不同

6、粒徑顆粒物上分布呈單峰分布，且在粒徑范圍為9.0-10.0μm(S0)的顆粒物上濃度達(dá)到最大;4環(huán)PAHs呈單峰分布，在粒徑范圍為0.65-1.1μm（累積態(tài)，S6）的顆粒物上濃度達(dá)到最大;5+6環(huán)PAHs呈雙峰分布，且最大濃度也出現(xiàn)在0.65-1.1μm（累積態(tài)，S6）和1.1-2.1μm（累積態(tài)，S5）。結(jié)果表明，低環(huán)PAHs多分布于粗顆粒物，而高環(huán)PAHs多分附著于細(xì)顆粒物。
　　再次，基于分布在不同粒徑大氣顆粒物上PAHs

7、的濃度水平，對(duì)顆粒態(tài)PAHs濃度進(jìn)行源解析分析，同時(shí)進(jìn)一步考察氣固相分配對(duì)PAHs源解析的影響。正定矩陣因子源解析(PMF)模型結(jié)果表明顆粒態(tài)多環(huán)芳烴有四個(gè)主要來源，其對(duì)顆粒態(tài)PAHs的貢獻(xiàn)率也分別為:生物質(zhì)燃燒源(9.58％)、燃煤源(10.6％)、機(jī)動(dòng)車排放源(59.66％)及“大氣-土壤表面交換”源(20.16％)。多環(huán)芳烴總濃度（實(shí)測(cè)顆粒態(tài)與計(jì)算的氣態(tài)PAHs之和）的源解析結(jié)果表明大氣中PAHs有三個(gè)來源，分別為:生物質(zhì)燃燒源(

8、93.33％)、燃煤源(0.06％)、機(jī)動(dòng)車排放源(6.61％);其未解析出第四類排放源是因?yàn)闅夤滔喾峙湫袨榘w粒物及其組分在大氣及土壤表面之間的交換，而該數(shù)據(jù)考慮了該影響因素，所以不將其解析出。經(jīng)兩類數(shù)據(jù)的相關(guān)性分析發(fā)現(xiàn)，生物質(zhì)燃燒源的相關(guān)性最低，由于其主要釋放的是易受氣固相分配影響的低環(huán)PAHs。這表明，考慮氣固相分配影響，同時(shí)使用顆粒態(tài)和氣態(tài)數(shù)據(jù)進(jìn)行顆粒態(tài)多環(huán)芳烴的源解析是有必要的。
　　最后，基于研究顆粒態(tài)多環(huán)芳烴對(duì)人體

9、呼吸系統(tǒng)的影響的出發(fā)點(diǎn)，分析了分布在不同粒徑大氣顆粒物上多環(huán)芳烴對(duì)人體呼吸系統(tǒng)不同部位的健康風(fēng)險(xiǎn)。結(jié)果表明，在采樣期間7類致癌PAHs在所有采樣級(jí)上的平均總毒性當(dāng)量為5.18 ng/m3，其中粒徑范圍在0.65-3.3μm(S4、S5、S6)上7類致癌PAHs的總毒性當(dāng)量較大，表明顆粒態(tài)多環(huán)芳烴對(duì)人體的支氣管及肺泡有著健康風(fēng)險(xiǎn)。通過利用分布在不同粒徑大氣顆粒物上多環(huán)芳烴濃度對(duì)不同年齡層（兒童（1～12歲）、青年(13～19歲)和成人（2

10、0～79歲））及性別群（男、女）進(jìn)行終身致癌風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)(ILCR)發(fā)現(xiàn)，不論年齡層、性別，分布在粒徑范圍在0.65-2.1μm(S5、S6)上的多環(huán)芳烴的終身致癌風(fēng)險(xiǎn)值均大于10-5，表明對(duì)人體呼吸健康有潛在致癌風(fēng)險(xiǎn)。就年齡層來說，多環(huán)芳烴的致癌風(fēng)險(xiǎn)值大小為:成人＞青少年＞兒童。就性別來說，多環(huán)芳烴的致癌風(fēng)險(xiǎn)值大小為:女性＞男性。因此，區(qū)域環(huán)境內(nèi)大氣顆粒物上多環(huán)芳烴不僅濃度高，且由于其粒徑分布，會(huì)對(duì)人體呼吸系統(tǒng)不同部位器官造成健康威脅，且