堿性介質(zhì)中賀斯格烏拉褐煤電化學(xué)氧化研究.pdf

1、本論文采用三電極體系的H型隔膜電解反應(yīng)器，在堿性介質(zhì)中對(duì)賀斯格烏拉褐煤煤漿進(jìn)行電化學(xué)氧化實(shí)驗(yàn)研究。通過(guò)系統(tǒng)研究煤漿電化學(xué)氧化條件，包括電極材料、陽(yáng)極電位、反應(yīng)溫度、反應(yīng)時(shí)間、煤顆粒粒度及煤漿濃度和堿液的種類及濃度等，對(duì)煤漿電化學(xué)氧化過(guò)程及陽(yáng)極液相產(chǎn)物組成和產(chǎn)率的影響，得出氧化條件與最終產(chǎn)物產(chǎn)率之間的關(guān)系。結(jié)果表明，堿性介質(zhì)中煤漿的電化學(xué)氧化可停留在水不溶酸階段，水溶酸產(chǎn)率較小。從氧化效率和氧化產(chǎn)品產(chǎn)率的角度考慮，最優(yōu)的反應(yīng)條件為Ni陽(yáng)極

2、，陽(yáng)極電位1.0V(vs.SCE)，溫度60℃，電解6h，粒度150目以上，煤漿濃度33.33g/L，KOH溶液濃度8wt％。此條件下水不溶酸的產(chǎn)率最大，達(dá)到88.09％(daf coal)。
　　循環(huán)伏安曲線表明，相同陽(yáng)極電位下，Ni陽(yáng)極比Pt電極具有更大的氧化電流。Ni具有更小的氧過(guò)電勢(shì)，Pt具有更小的氫過(guò)電勢(shì)，因此采用Ni作陽(yáng)極，Pt作陰極時(shí)可顯著降低煤漿電化學(xué)氧化的陽(yáng)極電位。
　　運(yùn)用電流—時(shí)間曲線法，恒定不同的陽(yáng)極

3、電位進(jìn)行煤漿電化學(xué)氧化實(shí)驗(yàn)。結(jié)果顯示，1.0V下，煤漿電化學(xué)氧化反應(yīng)就能很好的進(jìn)行，過(guò)高的電壓可使煤達(dá)到深度氧化階段。隨著陽(yáng)極電位的增大，氧化電流不斷增大，而氧化效率降低，氧化產(chǎn)品產(chǎn)率在1.0V時(shí)達(dá)到最大值。恒定陽(yáng)極電位為1.0V進(jìn)行實(shí)驗(yàn)，氧化產(chǎn)品產(chǎn)率隨溫度的升高和煤顆粒粒度的減小而增加，隨反應(yīng)時(shí)間的延長(zhǎng)、漿液濃度和堿液濃度的增大呈先上升后下降的趨勢(shì)，受堿液種類的影響較小。溫度對(duì)有效電流值的影響符合阿倫尼烏斯方程，實(shí)驗(yàn)條件下煤漿電解氧化