有序多級(jí)孔結(jié)構(gòu)Fe-N-C型催化劑的制備與研究.pdf

1、成本高和耐久性差是質(zhì)子交換膜燃料電池（proton exchange membrane fuel cell PEMFC）這種清潔能源轉(zhuǎn)換系統(tǒng)商業(yè)化應(yīng)用的兩大瓶頸問題，其中成本高主要是由于陰極大量使用儲(chǔ)量有限的貴金屬Pt造成的。開發(fā)在燃料電池環(huán)境下具有高活性的廉價(jià)氧還原催化劑一直是PEMFC研發(fā)領(lǐng)域的關(guān)鍵熱點(diǎn)課題。
　　本文采用一步合成法，選擇尿素與苯酚、甲醛合成尿素酚醛樹脂，以此為基礎(chǔ)按照模板法，并在過程中加入金屬鐵鹽，最后經(jīng)過兩

2、次熱處理，制備出一種有序介孔的Fe-N/C過渡金屬氧還原催化劑，并優(yōu)化了金屬鐵含量、尿素含量和二次熱解溫度。然后對(duì)催化劑進(jìn)行性能測試與表征，主要包括有電化學(xué)性能測試、XRD、IR、TEM等表征。測試結(jié)果表明，由TEM圖可以看出催化劑具有高度有序化的孔結(jié)構(gòu)。良好的氧還原催化活性也與此種特殊結(jié)構(gòu)可能有緊密的關(guān)系。從電化學(xué)性能來看，二次熱處理要比一次熱處理所得到的性能要好，同時(shí)氨氣氣氛下熱解會(huì)把更多的氮摻入催化劑中，從而比氮?dú)鈿夥諢峤馓岣吒?/p>

3、了催化劑的催化活性。二次熱處理溫度為800℃，鐵離子含量為0.07時(shí)催化劑的電化學(xué)催化活性最佳，熱解溫度和金屬鐵含量的減少或增加都會(huì)降低催化劑的電化學(xué)性能。尿素酚醛樹脂在熱解過程中高溫分解隨氣氛流失，但大部分氮與鐵和碳形成碎片留下來，成為催化劑活性位的主要來源。熱處理溫度、過渡金屬鐵含量和氮元素含量對(duì)催化劑的氧還原催化活性影響較大，可見是形成催化活性位點(diǎn)的重要因數(shù)，但是催化劑的催化活性位點(diǎn)的具體物質(zhì)結(jié)構(gòu)及其形成機(jī)理、催化機(jī)理有待進(jìn)一步研