氮摻雜石墨烯-四氧化三鐵的制備及催化性能研究.pdf

1、石墨烯是一種新型納米材料，它獨(dú)特的結(jié)構(gòu)使其具有卓越的電學(xué)性能和物理性能，廣泛應(yīng)用在納米電子學(xué)、電子傳感器、晶體管、太陽(yáng)能電池、催化劑等多種領(lǐng)域。但石墨烯沒有帶隙、較為惰性、不易與其他材料復(fù)合。向石墨烯中引入氮原子，形成氮摻雜石墨烯，可以改變其電子結(jié)構(gòu)，并打開石墨烯的帶隙，從而使其具有更廣泛的應(yīng)用價(jià)值。
　　本文采用水熱法合成氮摻雜石墨烯，分別以氨水和甲酰胺為氮源與氧化石墨烯反應(yīng)，生成氮摻雜石墨烯。通過調(diào)控反應(yīng)條件，得到制備氮摻雜石

2、墨烯的最適條件，即：以氨水為氮源，氧化石墨烯與氨水的質(zhì)量比為1:24、反應(yīng)溫度為160℃、反應(yīng)時(shí)間為12 h時(shí)，產(chǎn)品中氮原子數(shù)百分比為9.08％，氮元素主要以吡啶氮的形式摻雜到石墨骨架當(dāng)中；以甲酰胺為氮源，氧化石墨與甲酰胺的質(zhì)量比為1:100、反應(yīng)溫度為140℃、反應(yīng)時(shí)間為12 h時(shí)，產(chǎn)品中氮原子數(shù)百分比為5.67%，氮元素主要以吡咯氮的形式摻雜到石墨骨架當(dāng)中。以尿素為氮源，按照文獻(xiàn)42的方法制得了氮摻雜石墨烯，并對(duì)其進(jìn)行了表征。結(jié)合氨

3、水、甲酰胺、尿素這三種氮源的實(shí)驗(yàn)結(jié)果，對(duì)石墨烯氮摻雜機(jī)理進(jìn)行了推斷。
　　氮摻雜石墨烯具有一定的催化性，為了在反應(yīng)結(jié)束后便于將其從反應(yīng)體系中分離出來(lái)，可向氮摻雜石墨烯中引入磁性四氧化三鐵，將其制成磁性復(fù)合材料。本文利用水熱法，以氧化石墨烯和尿素鐵為原料、氨水為氮源、乙二醇和氨水為還原劑、聚乙烯吡咯烷酮（PVP）為分散劑，在反應(yīng)溫度為200℃條件下反應(yīng)12 h，一步反應(yīng)生成氮摻雜石墨烯-四氧化三鐵復(fù)合材料。利用紅外光譜，X射線衍射光

4、譜、X射線光電子能譜、掃描電鏡、透射電鏡等手段對(duì)制備的復(fù)合材料進(jìn)行表征，結(jié)果表明，四氧化三鐵嵌入在氮摻雜石墨烯中，粒徑大多小于200 nm；X射線光電子能譜顯示，碳的原子百分比為70.34%，氮的原子百分比為5.43%，氧的原子百分比為21.23%，鐵的原子百分比為3%，氮元素主要以吡啶型為主。
　　用氮摻雜石墨烯-四氧化三鐵復(fù)合材料作為甲苯氧化反應(yīng)的催化劑，雙氧水為氧化劑，并從反應(yīng)溫度、反應(yīng)時(shí)間、溶劑的種類、雙氧水加入量、催化劑