ZIF-基氮摻雜的多孔碳的制備及其電化學(xué)和吸附性能研究.pdf

1、傳統(tǒng)的化石燃料日益消耗，例如煤、石油、天然氣，因此研發(fā)可再生的清潔能源成為當(dāng)今研究的熱點(diǎn)之一。與之密切相關(guān)的便是能源存儲(chǔ)與轉(zhuǎn)化技術(shù)，包括超級(jí)電容器、鋰電池和太陽(yáng)能電池等。作為新型的電化學(xué)儲(chǔ)能器件，超級(jí)電容器具有很多優(yōu)點(diǎn)，例如對(duì)環(huán)境無(wú)污染，循環(huán)性能良好以及高的功率密度。超級(jí)電容器的電極材料是影響超級(jí)電容器性能的關(guān)鍵因素，因此研發(fā)出高容量的新型碳具有非常重要的現(xiàn)實(shí)意義。近來(lái)，金屬有機(jī)骨架材料（簡(jiǎn)稱MOFs）因?yàn)槠渚哂懈呖紫堵?、高比表面積、孔

2、徑可調(diào)、多維網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)等優(yōu)點(diǎn)，使得MOFs能夠作為潛在的前驅(qū)體來(lái)制備多孔碳，應(yīng)用于電化學(xué)能量存儲(chǔ)設(shè)備。由于ZIFs系列(Zeolitic ImidazolateFrameworks，簡(jiǎn)稱ZIFs)框架材料具有類沸石結(jié)構(gòu)、好的熱穩(wěn)定性以及配體中含有豐富的氮源，因此本文主要采用ZIF框架材料作為模板來(lái)制備氮摻雜的多孔碳，其具有優(yōu)良的電化學(xué)性能以及對(duì)氙氣的吸附性能。本論文的研究?jī)?nèi)容如下:
　　(1)以高比表面積、高穩(wěn)定性、含有豐富氮源的Z

3、IF-8作為前驅(qū)體，引入四種不同的綠色無(wú)毒無(wú)污染的二級(jí)碳源，包括三聚氰胺、尿素、木糖醇和蔗糖，在高溫950℃、氬氣氛圍下碳化，成功地制備相應(yīng)的ZIF-基氮摻雜的多孔碳材料。詳細(xì)地研究了不同碳源的引入對(duì)ZIF-基氮摻雜多孔碳材料的結(jié)構(gòu)、形貌、孔徑、比表面積、石墨化程度以及氮含量的影響。
　　(2)研究了五種ZIF-基氮摻雜的多孔碳作為電極材料在超級(jí)電容器中的應(yīng)用。利用三電極系統(tǒng)，測(cè)試了其GC曲線、CV曲線和EIS圖等電化學(xué)性能。結(jié)果

4、顯示:通過(guò)加入較大分子尺寸的二級(jí)碳源（如蔗糖）進(jìn)入ZIF-8模板制備的多孔碳Carbon-ZS具有較好的電化學(xué)性能，因?yàn)?，在加熱過(guò)程中，吸附在ZIF-8表面的蔗糖分子先融化和聚合有效地保護(hù)了ZIF骨架上的氮源，從而使得制備的Carbon-ZS具有較高的氮含量，尤其是最高的N-Q含量。而且，Carbon-ZS具有良好的導(dǎo)電性和合適的分級(jí)的微孔/中孔結(jié)構(gòu)，有利于電解質(zhì)離子在電極材料中的擴(kuò)散和傳遞。在堿性電解液的三電極體系中，在0.1Ag-1

5、電流密度下，Carbon-ZS的比電容高達(dá)285.8Fg-1。此外，作為電極材料，Carbon-ZS還具有優(yōu)良的循環(huán)穩(wěn)定性。
　　(3)以ZIF-8和ZIF-8/木糖醇復(fù)合物分別作為前驅(qū)體，利用碳化方法，制備ZIF-基氮摻雜多孔碳，應(yīng)用于常溫下的Xe吸附和分離。結(jié)果表明，引入木糖醇二級(jí)碳源制備的多孔碳材料Carbon-ZX表現(xiàn)出了極高的Xe吸附值，在298K和1bar下達(dá)到了4.42mmol g-1，比母體ZIF-8的Xe吸附值高