氮摻雜多孔炭的制備及其CO2吸附性能的研究.pdf

1、據(jù)統(tǒng)計(jì)，2016年1月大氣中CO2的濃度已經(jīng)達(dá)到403 ppm，較20世紀(jì)初高出123ppm，這引起了世界范圍內(nèi)的廣泛重視。由于CO2是主要的溫室氣體之一，其大量排放導(dǎo)致全球變暖。為了減少CO2氣體的排放，應(yīng)采取有效的方法對(duì)其進(jìn)行捕集和封存。固體材料吸附法被認(rèn)為是最有前景的CO2捕集方法?？傮w上說，固體材料吸附法具有設(shè)備投資成本低、操作簡(jiǎn)單、能耗低、吸附劑再生性能好、以及無設(shè)備腐蝕等優(yōu)點(diǎn)。而能否得到具有優(yōu)異吸附性能的固體吸附劑，是此方法

2、成功與否的關(guān)鍵。本文開展了高效捕集CO2的氮摻雜多孔炭的制備及其吸附性能的研究。研究結(jié)果如下:
　　1.以椰殼為制炭前驅(qū)體，通過氨氧化-KOH活化的方法制備氮摻雜多孔炭。通過改變制備條件，制得了一系列具有發(fā)達(dá)孔隙結(jié)構(gòu)的氮摻雜多孔炭材料，并采用多種技術(shù)手法對(duì)其進(jìn)行詳細(xì)的表征，如:掃描電鏡(SEM)、透射電鏡(TEM)、元素分析、傅立葉交換紅外光譜(FT-IR)、X射線粉末衍射(XRD)、X射線光電子能譜(XPS)和N2吸脫附等。同時(shí)

3、，還分別考察了所制得的氮摻雜多孔炭樣品在1bar、25℃和0℃下的CO2吸附性能。研究發(fā)現(xiàn)，這一系列摻氮材料顯示出很高的CO2吸附性能，25℃和0℃下材料的吸附量范圍分別為3.44-4.26 mmol/g和4.77-6.52 mmol/g。其中，當(dāng)活化溫度為650℃、KOH與制炭前驅(qū)體的質(zhì)量之比為1∶1時(shí)，制備的氮摻雜樣品NC-650-1，在25℃、1 bar條件下，顯示出最高的CO2吸附性能，為4.26 mmol/g。如此優(yōu)異的吸附能

4、力是由于該樣品具有發(fā)達(dá)的超微孔孔隙結(jié)構(gòu)和高的氮摻雜量。除了優(yōu)異的CO2吸附能力，該系列樣品還具有較高的CO2/N2選擇性、可重復(fù)循環(huán)使用性、較高的動(dòng)態(tài)CO2吸附能力和較高的初始CO2等量吸附熱（Qst）等優(yōu)點(diǎn)。此外，由于這些椰殼基氮摻雜多孔炭材料的合成成本低、操作簡(jiǎn)單，因此其在CO2捕集方面具有很好的應(yīng)用前景。
　　2.為了進(jìn)一步增加吸附劑的超微孔和表面氮基團(tuán)的含量，進(jìn)而提高吸附劑的CO2吸附性能，對(duì)炭化得到的椰殼炭進(jìn)行雙氧水預(yù)氧

5、化處理、目的是增加炭結(jié)構(gòu)中的氧含量，由于炭結(jié)構(gòu)中的含氧基團(tuán)可以作為橋介引入更多的含氮基團(tuán)，因此經(jīng)過后續(xù)的氨氧化過程，使得更多的N元素嵌入到炭骨架當(dāng)中。在不同溫度、不同堿炭比條件下，對(duì)氨氧化樣品進(jìn)行KOH活化，制備了一系列具有發(fā)達(dá)微孔孔隙結(jié)構(gòu)的氮摻雜多孔炭吸附劑，并對(duì)得到的氮摻雜吸附劑進(jìn)行各項(xiàng)表征，研究其CO2捕集能力。研究發(fā)現(xiàn)，在相同的氨氧化和KOH活化條件下，以雙氧水預(yù)氧化處理的椰殼炭為前驅(qū)體制備的氮摻雜多孔炭具有更高的CO2吸附能力

6、。在1 bar、25℃下，最高的CO2吸附量達(dá)到4.47 mmol/g。該研究明確了雙氧水預(yù)氧化處理對(duì)吸附劑CO2吸附性能的正面影響。同時(shí)實(shí)驗(yàn)結(jié)果也再一次證實(shí)了，此類吸附劑的CO2吸附性能是由超微孔結(jié)構(gòu)和表面氮含量共同決定的。
　　3.以工業(yè)副產(chǎn)品-石油焦為碳源，直接氨氧化、在炭結(jié)構(gòu)中摻氮，最后在不同的條件下KOH活化，制備了一系列石油焦基氮摻雜多孔炭。對(duì)得到的氮摻雜材料進(jìn)行相關(guān)表征，探索其CO2捕集性能。結(jié)果表明，基于石油焦制備