SiO2基復(fù)相氣凝膠的制備及其對(duì)鈰離子的吸附固化性能研究.pdf

1、隨著核科學(xué)技術(shù)的發(fā)展，核能在全球各國受到了廣泛運(yùn)用，但核廢料的處理處置問題限制了核能的可持續(xù)發(fā)展。核能利用過程中產(chǎn)生的高放廢液(high-levelliquid waste)含有大量長半衰期和高放射毒性的钚及次錒系元素，這些元素存在嚴(yán)重的安全隱患，必須將其安全處置并永久隔離生物圈。本文選擇高比表面積、高孔隙率和高孔體積的SiO2-ZrO2氣凝膠和SiO2-ZrO2-海藻酸鈣氣凝膠，通過吸附作用將高放廢液中的四價(jià)钚分離，使得放射性廢物直接

2、從液體轉(zhuǎn)變到固體，有效的降低了廢物體積和處置成本，并且避免了二次污染，隨后將其進(jìn)行固化形成結(jié)構(gòu)穩(wěn)定的固化體，實(shí)現(xiàn)了一體化處理，對(duì)后期的深地處置具有重要的意義。
　　本文通過溶膠-凝膠的分相過程，在常壓干燥下分別制備了具有三維網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的多孔SiO2-ZrO2氣凝膠和SiO2-ZrO2-海藻酸鈣氣凝膠，采用掃描電子顯微鏡分析(SEM)、X-射線衍射（XRD）、傅里葉變換紅外分析(FT-IR)、比表面積和孔結(jié)構(gòu)分析(BET)等方法表征了

3、氣凝膠樣品，并在不同條件下研究了兩種氣凝膠樣品對(duì)Pu(Ⅳ)的模擬離子Ce(Ⅳ)的靜態(tài)吸附性能。結(jié)果表明:SiO2-ZrO2氣凝膠的比表面積高達(dá)309.1m2/g，平均孔徑和孔體積分別為7.97nm和1.23cm3/g，常溫下最大吸附容量為177.6mg/g; SiO2-ZrO2-海藻酸鈣氣凝膠的比表面積為390.81m2/g，平均孔徑和孔體積分別為10.38nm和1.33cm3/g，常溫下最大吸附容量為269.2mg/g，兩種氣凝膠對(duì)C

4、e(Ⅳ)離子的吸附過程均符合Langmuir等溫線模型和準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)方程，是合適的Ce(Ⅳ)離子吸附劑。
　　對(duì)吸附Ce(Ⅳ)離子后SiO2-ZrO2-海藻酸鈣氣凝膠分別進(jìn)行了玻璃固化和玻璃陶瓷固化。玻璃固化研究表明固化體中不存在CeO2的特征峰，玻璃網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)能夠?qū)e(Ⅳ)離子包容在其中，是一種安全有效的固化方法;玻璃陶瓷固化研究表明，在1450℃熱處理后，鈰元素全部進(jìn)入Ca2SiO4和ZrO2的晶相，發(fā)生鈣位和鋯位的取代，在C