普魯士藍(lán)功能材料合成及銫離子吸附性能研究.pdf

1、隨著社會(huì)經(jīng)濟(jì)的發(fā)展，人類對(duì)能源的需求日益增加。為了解決能源短缺和環(huán)境污染的問題，近年來各國的核電事業(yè)飛速發(fā)展。然而核電站會(huì)產(chǎn)生大量的放射性廢料，若處理不當(dāng)將會(huì)危及周邊甚至全球環(huán)境和人類健康。作為放射性廢液的主要組分，137Cs具有較長的半衰期（30年）、高揮發(fā)性、高活性及高溶解性等特點(diǎn)。2011年，福島核電站事故造成大量的放射性廢液泄漏，其中137Cs的泄漏和污染尤為嚴(yán)重。因此，研究新材料和技術(shù)用于有效去除水體中的銫離子具有重要的戰(zhàn)略意

2、義。
　　眾所周知，普魯士藍(lán)及其類似物對(duì)銫離子有著很強(qiáng)的結(jié)合力。在切爾諾貝利核事故期間，普魯士藍(lán)就已經(jīng)被有效運(yùn)用在處理銫離子泄漏中。本論文擬利用普魯士藍(lán)對(duì)銫離子較強(qiáng)的結(jié)合能力，合成新型普魯士藍(lán)功能化的復(fù)合材料，并考察其對(duì)銫離子的吸附分離性能。
　　本論文的具體研究如下：
　?。?）點(diǎn)擊反應(yīng)合成普魯士藍(lán)衍生物修飾的介孔材料用于銫離子的吸附
　　首先合成普魯士藍(lán)衍生物五氰基（4-乙烯基吡啶）亞鐵配合物，將其作為與巰基

3、反應(yīng)的功能化試劑。在室溫水溶液中，通過帶巰基的SBA-15與普魯士藍(lán)衍生物之間的光引發(fā)巰基-雙鍵點(diǎn)擊反應(yīng)合成普魯士藍(lán)衍生物功能化的SBA-15。通過透射電鏡和比表面積測試證明成功合成介孔材料，且修飾前后介孔結(jié)構(gòu)保持不變，比表面積從487 m2/g減小到277 m2/g，而孔徑從8.7 nm減小到5.8 nm。X射線粉末衍射表明普魯士藍(lán)衍生物是無定型態(tài)的結(jié)構(gòu)存在于介孔中。XPS譜圖Cs3d5和Cs3d3峰的出現(xiàn)證明銫離子吸附在了SBA-1

4、5@FC的表面。
　　研究了接觸時(shí)間、共存離子、不同普魯士藍(lán)衍生物百分比以及銫離子初始濃度等因素對(duì)介孔材料吸附性能的影響。普魯士藍(lán)衍生物百分比越高，吸附容量越大。吸附動(dòng)力學(xué)結(jié)果表明吸附過程遵循二級(jí)動(dòng)力學(xué)過程，為化學(xué)吸附過程。吸附可以在2小時(shí)內(nèi)達(dá)到平衡，298.15 K溫度下通過朗格繆爾吸附模型計(jì)算出其最大吸附量（qmax）為13.90 mg/g，高于文獻(xiàn)報(bào)道的吸附容量。SBA-15@FC再生重復(fù)利用五次后仍具有較高的吸附效率。因此

5、，這種普魯士藍(lán)衍生物功能化的介孔材料在去除水體中銫離子方面具有很好的應(yīng)用前景。
　　（2）普魯士藍(lán)溫敏聚合物合成及銫離子吸附性能研究
　　首先合成普魯士藍(lán)衍生物五氰基（4-乙烯基吡啶）亞鐵配合物（VPFC），用于共聚合反應(yīng)。其為共聚單體與甲基丙烯酰乙基磺基甜菜堿（SBMA）無規(guī)共聚，并加入Fe3+交聯(lián)，得到普魯士藍(lán)溫敏聚合物。熱重分析表明得到的無規(guī)共聚物P(SBMA-co-VPFC)中SBMA鏈段與VPFC鏈段的摩爾比例大致