金屬納米顆粒-薄膜耦合系統(tǒng)的光學(xué)特性研究及其應(yīng)用.pdf

1、在當(dāng)今納米材料的研究熱潮中，貴金屬納米顆粒由于其特殊的物理化學(xué)性質(zhì)而被廣泛應(yīng)用于生物化學(xué)傳感、表面增強(qiáng)拉曼光譜、生物醫(yī)學(xué)、光學(xué)信息存儲(chǔ)和納米光子學(xué)等領(lǐng)域。金屬納米顆粒在外界入射光照明下會(huì)引發(fā)其自由電子的集體振蕩，從而產(chǎn)生局域表面等離激元共振，可以將電磁場(chǎng)約束在很小的尺寸中，大大增強(qiáng)局域電場(chǎng)，而且它對(duì)周圍環(huán)境的介電常數(shù)變化非常敏感。當(dāng)把金屬納米顆粒放置到有一定間隙的金屬薄膜附近時(shí)，由于表面等離激元共振模式之間的雜化，電磁場(chǎng)模式被進(jìn)一步壓縮

2、到金屬納米顆粒和金屬薄膜之間的間隙（通常只有幾個(gè)納米）中，形成稱之為間隙模式的等離子體共振。此時(shí)局域電場(chǎng)被顯著的增強(qiáng)，而且它對(duì)于間隙距離非常敏感，這為我們研究等離激元與分子激子之間的強(qiáng)耦合效應(yīng)提供了一個(gè)很好的研究平臺(tái);另外，由于它能明顯增強(qiáng)局域電磁場(chǎng)，這對(duì)于研究熒光輻射增強(qiáng)，表面拉曼散射增強(qiáng)等都很有幫助。隨著間隙距離增大，等離子體間隙模式變?nèi)?，介質(zhì)層的干涉效應(yīng)逐漸變得明顯并占據(jù)了主導(dǎo)地位，此時(shí)系統(tǒng)的光學(xué)特性會(huì)被顯著改變，包括散射特性以及

3、吸收特性，這為我們研究光熱轉(zhuǎn)換方面提供了助益。除了單個(gè)金屬納米顆粒，基于多層堆疊的金納米棒一金屬薄膜的耦合系統(tǒng)還能實(shí)現(xiàn)近紅外波段的寬帶高效吸收器。
　　在本文的第一章，我們主要介紹了金屬納米顆粒局域表面等離激元研究背景以及其與金屬薄膜組成的系統(tǒng)的光學(xué)特性，金納米棒和金納米方塊的制備方法、局域表面等離激元共振特性，以及這一結(jié)構(gòu)在強(qiáng)耦合方面及吸收器方面的潛在應(yīng)用等。
　　在本文的第二章，我們?cè)诶碚摵蛯?shí)驗(yàn)上研究了不同間隙厚度（即金

4、納米棒與金膜之間的距離）下與金膜相互耦合的單個(gè)金納米棒的等離子體共振特性。測(cè)量得到的單個(gè)納米顆粒散射光譜的峰值寬度，峰值波長(zhǎng)位置以及其偏振特性都極大的受到間隙厚度（小于20 nm范圍內(nèi)）的調(diào)制。通過比較仿真結(jié)果與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，我們發(fā)現(xiàn)這些調(diào)制特性主要是由于多個(gè)偶極子等離子體模式和多極子等離子體模式（這些模式都強(qiáng)烈的局域在間隙厚度中）的之間的復(fù)合雜化造成的。由于金納米棒與金膜之間的近場(chǎng)相互作用，這些等離子體間隙模式具有明顯不同的共振特性和空間

5、分布。需要注意的是，這些間隙模式的激發(fā)完全依賴于間隙厚度。
　　在本文的第三章，我們?cè)诶碚摵蛯?shí)驗(yàn)上研究了在不同條件下，放置于離金膜表面不同距離處（這里指間隙距離超過50nm的情況下）的納米金棒的散射光譜和強(qiáng)度特性。研究結(jié)果表明，這種金納米棒-薄膜系統(tǒng)的散射特性極其依賴入射條件。通過觀測(cè)金納米棒周圍電場(chǎng)的分布我們發(fā)現(xiàn)這一系統(tǒng)的散射特性之所以依賴于入射條件，是由于其存在干涉造成的。理論和實(shí)驗(yàn)都表明，通過優(yōu)化金納米棒和金膜之間的距離，對(duì)

6、于特定的入射情況，其散射強(qiáng)度可以被大大增強(qiáng)，達(dá)到20倍之多。
　　在本文的第四章，我們介紹了基于薄膜耦合型的單個(gè)金納米塊諧振腔（它可以將光場(chǎng)限制在超窄間隙中，約幾個(gè)納米）的等離激子強(qiáng)耦合效應(yīng)。這種深亞波長(zhǎng)級(jí)別的模式體積能極大的增強(qiáng)光和物質(zhì)的相互作用，顯著調(diào)制微腔的遠(yuǎn)場(chǎng)散射圖樣，這表明間隙模式的空間分布特性在強(qiáng)耦合機(jī)制下會(huì)被改變。數(shù)值計(jì)算結(jié)果與實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)相符合。我們相信我們的這一發(fā)現(xiàn)為理解強(qiáng)耦合過程打開了一個(gè)新的視角，可能可以被應(yīng)用在

7、微腔量子電動(dòng)力學(xué)中。
　　在本文的第五章，我們演示了一種超寬帶吸收器，它在900-1600nm波長(zhǎng)范圍內(nèi)都具有高效穩(wěn)定的吸收效率。這里我們采用簡(jiǎn)單便宜的液滴蒸發(fā)法在包覆于金膜表面的薄介質(zhì)層之上制備多層堆疊的金納米棒圖樣?；瘜W(xué)合成法得到的金納米棒的復(fù)雜的隨機(jī)堆疊是造成寬帶吸收的主要原因。這樣的超材料吸收器可能會(huì)為制備大面積高吸收超材料表面提供一種經(jīng)濟(jì)高效的方法。
　　最后，在本文的第六章，我們對(duì)本論文的主要工作作了一個(gè)總結(jié)以及