鉈基3d金屬硫族化合物的超導(dǎo)電性、磁性和磁熱效應(yīng)研究.pdf

1、自1986年銅氧化物高溫超導(dǎo)體發(fā)現(xiàn)以來，尋找新型非常規(guī)超導(dǎo)體及針對其微觀機(jī)理的研究，一直是凝聚態(tài)物理學(xué)科重要的研究方向之一。無論是銅氧化物超導(dǎo)體，還是最近發(fā)現(xiàn)的鐵基超導(dǎo)體，以及早期發(fā)現(xiàn)的重費(fèi)米子超導(dǎo)體，其母體均為反鐵磁體。通過化學(xué)摻雜引入載流子、或通過外加壓力調(diào)控，抑制其反鐵磁長程序，系統(tǒng)呈現(xiàn)強(qiáng)烈的量子磁漲落，從而出現(xiàn)超導(dǎo)電性，因此人們認(rèn)為非常規(guī)超導(dǎo)電性起源于這種量子磁漲落。
　　在更多的3d金屬化合物中，尋找具有不同長程磁有序的

2、化合物，通過對物理參量（如載流子濃度，壓力等）的調(diào)控，尋找新型非常規(guī)超導(dǎo)體，已成為大家公認(rèn)的有效方法。在過去的三十年里，人們相繼在Cu(3d9)，F(xiàn)e(3d6)，Co(3d7)，Ni(3d8)，Mn(3d5)，Cr(3d4)等3d金屬化合物中發(fā)現(xiàn)了超導(dǎo)電性，但有關(guān)其微觀機(jī)理遠(yuǎn)未達(dá)到共識(shí)。本論文在過去研究工作的基礎(chǔ)上，針對T1基Fe，Co，Ni，Cu金屬硫族化合物的磁性，超導(dǎo)電性和磁熱效應(yīng)開展了系統(tǒng)研究，獲得了一系列研究成果。
　　

3、全文共分為五章，其主要內(nèi)容如下:
　　第一章，我們概述了鐵基超導(dǎo)體研究現(xiàn)狀及其對尋找新型非常規(guī)超導(dǎo)體的啟示，同時(shí)對磁相變中的臨界行為、磁熱效應(yīng)等與本文相關(guān)的一些物理問題進(jìn)行了總結(jié)和評(píng)述。
　　第二章，在采用自助熔方法成功生長出T1Co2-xNixSe2和T1Co2-xNixS2系列單晶的基礎(chǔ)上，我們通過對其晶體和磁結(jié)構(gòu)、磁性及輸運(yùn)性質(zhì)等進(jìn)行系統(tǒng)觀測。結(jié)果發(fā)現(xiàn)，對于T1Co2-xNixSe2系統(tǒng)，TICo2Se2(x=0)樣品

4、為沿c軸螺旋式(121°)無公度的反鐵磁體，而在x=0.2的樣品中，演變?yōu)橛泄鹊姆磋F磁結(jié)構(gòu)。隨著Ni替代濃度的進(jìn)一步增加，系統(tǒng)反鐵磁Neel溫度（TN）先上升后下降并在約x=1.7處達(dá)到零K;隨后系統(tǒng)呈現(xiàn)大塊超導(dǎo)電性，超導(dǎo)臨界溫度（TC）隨著Ni含量的上升而單調(diào)增加，在x=2時(shí)達(dá)到最大值(3.7 K)。從而獲得了T1Co2-xNixSe2體系從無公度的反鐵磁體到超導(dǎo)體的演變相圖。而對于T1Co2-xNixS2系統(tǒng)，其磁性和超導(dǎo)電性的相

5、圖較為復(fù)雜。首先T1Co2S2為巡游鐵磁體，微量的Ni替代導(dǎo)致系統(tǒng)呈現(xiàn)變磁性并具有一系列有趣的臨界行為（下一章內(nèi)容）;隨著Ni替代濃度的進(jìn)一步增加，系統(tǒng)從巡游鐵磁體，經(jīng)過變磁體、反鐵磁體，最后進(jìn)入超導(dǎo)態(tài)。這兩個(gè)系統(tǒng)的磁性和超導(dǎo)電性相圖，為理解Ni基超導(dǎo)電性提供了一個(gè)新的視角，我們將在論文中進(jìn)行詳細(xì)討論。
　　第三章，如前所述，T1Co2S2為巡游鐵磁體，微量的Ni替代導(dǎo)致系統(tǒng)呈現(xiàn)變磁性，我們對TICo2S2和TICo1.9Ni0.

6、1S2兩單晶樣品的等溫磁化曲線M（H)進(jìn)行詳細(xì)觀測，發(fā)現(xiàn)前者的鐵磁相變臨近三重臨界點(diǎn)，其臨界指數(shù)滿足的標(biāo)度率，與三重臨界平均場理論一致。微量Ni元素（x=0.1）的替代導(dǎo)致系統(tǒng)呈現(xiàn)變磁性、較小的磁場可以把系統(tǒng)調(diào)控為鐵磁體，進(jìn)一步證實(shí)了T1Co2S2巡游鐵磁性相變確實(shí)在三重臨界點(diǎn)附近。這些研究結(jié)果說明T1Co2S2為少有的三重臨界點(diǎn)磁相變規(guī)律的研究提供了一個(gè)極佳的實(shí)驗(yàn)平臺(tái)。
　　第四章，針對我們研究組首次在TINi2Se2中觀測到3

7、.7 K具有重費(fèi)米子行為的超導(dǎo)電性，我們通過Cu對Ni的部分替代，成功合成了一系列T1Ni2-xCuxSe2(0≤x≤0.69)單晶樣品，并對其輸運(yùn)性質(zhì)和磁性質(zhì)開展了系統(tǒng)的研究。結(jié)果發(fā)現(xiàn)，該體系中Cu對Ni的最大替代濃度x=0.69，這可能與Cu在該類化合物中所呈現(xiàn)的價(jià)態(tài)(+1)有關(guān);隨著Cu替代濃度的增大，超導(dǎo)臨界溫度單調(diào)下降，當(dāng)x=0.69時(shí)，系統(tǒng)不再呈現(xiàn)超導(dǎo)電性。所有樣品在正常態(tài)均呈現(xiàn)Pauli順磁。
　　第五章，另外，我們

8、還成功地合成了具有準(zhǔn)一維結(jié)構(gòu)的TIFe3Te3單晶，通過對其結(jié)構(gòu)、磁性質(zhì)和輸運(yùn)性質(zhì)的系統(tǒng)觀測，發(fā)現(xiàn)該化合物在220 K發(fā)生了順磁-鐵磁一級(jí)相變，并呈現(xiàn)微小的熱滯和磁滯行為。我們進(jìn)一步的磁熱效應(yīng)研究發(fā)現(xiàn)，對于磁場沿著c軸，在220 K附近，當(dāng)磁場變化△H=0-1T和△H=0-2T時(shí)，由Maxwell關(guān)系獲得磁熵變化最大值高達(dá)5.9和7.0 J/kg K，明顯高于相同溫度和磁場范圍的大多數(shù)其他磁熱材料，說明T1Fe3Te3具有性能優(yōu)異的磁制