層狀過渡金屬硫族化合物壓應(yīng)力效應(yīng)研究.pdf

1、層狀過渡金屬硫族化合物（MXn，M為過渡金屬元素;X=S，Se，Te）材料具有很多新奇的物理性質(zhì)，成為近些年凝聚態(tài)物理領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)，例如，“11”相鐵基超導(dǎo)體FeSe體系、以及光電半導(dǎo)體材料MX2(M=Mo，W;X=S，Se)體系等。在鐵基超導(dǎo)體中，F(xiàn)eSe的結(jié)構(gòu)和組分最為簡單，常壓下FeSe的超導(dǎo)臨界溫度Tc僅有9K左右，但Tc靈敏于結(jié)構(gòu)和微結(jié)構(gòu)的變化，在高壓、或單層薄膜體系中超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度Tc可以提高到37 K和100 K以上。與F

2、eSe不同，MX2是一種具有層狀六方結(jié)構(gòu)的半導(dǎo)體材料，在光電子學(xué)領(lǐng)域中具有廣闊的應(yīng)用前景，該體系的光電性能、能帶結(jié)構(gòu)也靈敏地依賴于結(jié)構(gòu)和微結(jié)構(gòu)性質(zhì)。
　　壓力是調(diào)節(jié)凝聚態(tài)體系結(jié)構(gòu)和微結(jié)構(gòu)的有效手段，通過研究外加壓力、薄膜襯底壓應(yīng)力效應(yīng)、元素替代產(chǎn)生的化學(xué)壓等因素對材料結(jié)構(gòu)、磁性、電學(xué)性質(zhì)等的影響，可以揭示很多深層次的物理本源。本論文以“11”鐵基超導(dǎo)體FeSe、母體FeTe、以及光電半導(dǎo)體材料WSe2為研究對象，研究了襯底壓應(yīng)力對

3、FeSe薄單晶樣品超導(dǎo)電性的調(diào)控;FeTe中Sb元素替代效應(yīng)對電輸運(yùn)性質(zhì)等的影響;外加壓力對WSe2的結(jié)構(gòu)和電學(xué)性質(zhì)的調(diào)控。本論文共分為五章:
　　第一章，概述了“11”相鐵基超導(dǎo)體Fe(Te，Se)體系以及半導(dǎo)體過渡金屬二硫化物MX2(M=Mo，W;X=S，Se)的研究背景以及研究現(xiàn)狀。
　　第二章，雙軸壓應(yīng)力對FeSe超導(dǎo)電性的增強(qiáng)效應(yīng)。我們制備了高質(zhì)量的FeSe單晶，通過商用膠帶剝離塊材FeSe單晶的方法獲得厚度約幾百

4、納米的薄單晶樣品。研究表明，在該壓應(yīng)力作用下，超導(dǎo)臨界溫度Tc比塊材樣品的9K提升了30％-40％，上臨界磁場Hc2比塊材樣品的≈14.8 T提高了～20％;同時(shí)，表征自旋漲落增強(qiáng)的特征溫度從69 K提高到87K，然而，結(jié)構(gòu)相變/電子向列相變溫度94 K在壓應(yīng)力作用下降低了～5 K。我們的結(jié)果給出了FeSe中超導(dǎo)電性、向列有序態(tài)和自旋漲落等在壓應(yīng)力下的演化過程，為研究三者之間內(nèi)在關(guān)聯(lián)提供了依據(jù)。
　　第三章，F(xiàn)eTe中Te位替代效

5、應(yīng)對結(jié)構(gòu)、輸運(yùn)和磁性的有效調(diào)控。我們成功合成了FeTe1-xSbx系列單晶樣品，研究了Sb取代Te所產(chǎn)生的化學(xué)壓力對FeTe磁性和結(jié)構(gòu)性質(zhì)的影響。研究表明，隨著Sb含量的增加，面內(nèi)晶格常數(shù)a逐漸增加，而面外晶格常數(shù)c逐漸收縮，等效于面外單軸壓力效應(yīng)。電阻率、磁化率及比熱測量結(jié)果一致表明，隨著Sb含量的增加，體系的反鐵磁/結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變溫度TN從母體的70 K逐漸降低，表明低溫反鐵磁有序態(tài)被逐漸抑制?；魻栂禂?shù)測量表明Sb替代Te引入了空穴載流子

6、，但并未誘導(dǎo)出超導(dǎo)電性，這一點(diǎn)與基于巡游磁性的鐵砷體系中可以通過電子或空穴摻雜誘導(dǎo)超導(dǎo)電性不同。我們的結(jié)果表明，F(xiàn)eTe的磁性更加符合基于超交換相互作用的局域自旋模型。
　　第四章，WSe2中壓力誘導(dǎo)的等結(jié)構(gòu)相變和金屬化。我們在高達(dá)62.8 GPa的壓力條件下系統(tǒng)地研究了層狀光電半導(dǎo)體WSe2的結(jié)構(gòu)和電性質(zhì)，給出了高壓誘導(dǎo)等結(jié)構(gòu)相變和金屬化的直接實(shí)驗(yàn)證據(jù)。一方面，利用原位高壓同步輻射X射線衍射和拉曼光譜實(shí)驗(yàn)技術(shù)，我們發(fā)現(xiàn)在28 G

7、Pa左右衍射圖譜明顯展寬并且軸向比c/a出現(xiàn)顯著的扭折，同時(shí)拉曼峰發(fā)生劈裂，這些結(jié)果一致表明WSe2發(fā)生了高壓誘導(dǎo)的等結(jié)構(gòu)相變，此外我們還發(fā)現(xiàn)直到最高壓力低壓和高壓結(jié)構(gòu)相仍然是共存的，進(jìn)一步分析表明該等結(jié)構(gòu)相變是面內(nèi)壓縮和層間滑移共同作用的結(jié)果。另一方面，電輸運(yùn)實(shí)驗(yàn)測量結(jié)果表明伴隨著等結(jié)構(gòu)相變出現(xiàn)了部分金屬化，隨著壓力繼續(xù)增加該金屬化在1.8-300 K的范圍內(nèi)變得越來越占主導(dǎo)，但由于兩相共存直到最高壓力金屬化仍未徹底完成。