貴金屬納米顆粒在分子邏輯門和生物傳感中的研究與應(yīng)用.pdf

1、在現(xiàn)代科學(xué)中，納米技術(shù)不斷與化學(xué)、生物、物理和醫(yī)學(xué)發(fā)展超靈敏檢測(cè)和成像等方法結(jié)合，并在分析化學(xué)或生命科學(xué)領(lǐng)域發(fā)揮越來越重要的作用。貴金屬納米顆粒不僅可用于構(gòu)建和完善新穎的傳感器設(shè)備，而且可在電化學(xué)傳感器與生物傳感器等方面發(fā)揮極其重要的作用。使用貴金屬納米顆粒不僅可以提高傳感器的靈敏度、降低檢測(cè)限、更有可能完成一些其他材料所不能完成的任務(wù)。因此，貴金屬納米顆粒在生物傳感中具有潛在的意義和廣闊的應(yīng)用前景。
　　分子邏輯門可以用于發(fā)展分

2、子水平的自動(dòng)控制的化學(xué)體系和計(jì)算機(jī)，因而目前受到廣泛關(guān)注。分子邏輯器件具有尺寸小、存儲(chǔ)量大、反應(yīng)速度快和便于設(shè)計(jì)等優(yōu)點(diǎn)，其中，金納米顆粒(AuNPs)以其獨(dú)特的光學(xué)性質(zhì)、小尺寸效應(yīng)、表面效應(yīng)和優(yōu)良的生物親和性，在納米器件、生物傳感器等領(lǐng)域顯示了其獨(dú)特的價(jià)值。本論文利用金屬納米材料在生物傳感器領(lǐng)域開展了幾個(gè)研究工作，主要研究工作如下:
　　1.基于H2O2-調(diào)節(jié)AuNPs形成過程中的等離子體光學(xué)變化，我們發(fā)現(xiàn)了一種濃度依賴、不連續(xù)的

3、、類似電子學(xué)中脈沖方波的比色現(xiàn)象，并將該現(xiàn)象命名為化學(xué)比色方波。利用體系中的Ag+濃度或者pH值的變化，我們觀察到不連續(xù)的比色信號(hào)的改變（藍(lán)色-紅色-藍(lán)色），經(jīng)過合理定義可以呈現(xiàn)出OFF-ON-OFF的模式，并將它們命名為Ag+濃度依賴的化學(xué)比色方波和pH值依賴的化學(xué)比色方波。由于Ag+濃度依賴的化學(xué)比色方波具有良好的離子選擇性，因此可以用于Ag+的檢測(cè)。納米傳感器的優(yōu)越的物理性質(zhì)在晶體生長(zhǎng)化學(xué)的出現(xiàn)后，化學(xué)比色方波的提出開啟了一種對(duì)傳

4、感的新的可能性。因此，對(duì)于化學(xué)比色方波的進(jìn)一步研究在分析和材料化學(xué)中具有潛在價(jià)值和廣泛應(yīng)用。
　　2.基于化學(xué)比色方波具有Ag+濃度或者pH值依賴與方波信號(hào)不連續(xù)的特點(diǎn)，因此，將Ag+濃度依賴的化學(xué)比色方波與pH值依賴的化學(xué)比色方波進(jìn)行合理整合，成功構(gòu)建了一種新型、簡(jiǎn)單和無標(biāo)記的AuNPs比色邏輯門。以Ag+濃度和溶液pH值的變化作為邏輯門的輸入信號(hào)，將AuNPs溶液顏色作為邏輯門的輸出信號(hào)，實(shí)現(xiàn)了“與”門、“抑制”門和“或”門。

5、構(gòu)建的邏輯門具有方法簡(jiǎn)單、反應(yīng)迅速和花費(fèi)少等優(yōu)點(diǎn)，它不僅避免了在傳統(tǒng)的AuNPs比色邏輯門中探針制備與修飾，也避免了復(fù)雜的操作過程。
　　3.基于DNA為模板的銀納米簇(DNA-AgNCs)的熒光性質(zhì)，建立了一種特異性檢測(cè)二價(jià)汞離子的熒光方法。由于富含胞嘧啶C的單鏈DNA可以用于具有熒光的DNA-AgNCs的合成，因此我們利用富C的DNA片段作為DNA-AgNCs的合成模板合成出具有熒光信號(hào)的DNA-AgNCs。在合成的DNA-A