氮硫摻雜碳納米點(diǎn)的制備及其作為熒光探針的應(yīng)用.pdf

1、碳納米點(diǎn)已經(jīng)成為近年來研究的熱點(diǎn)之一，因其良好的光學(xué)特性、較強(qiáng)的化學(xué)惰性、綠色的合成過程、較低的生物毒性等特點(diǎn)。目前，碳納米點(diǎn)已經(jīng)被廣泛應(yīng)用于光電設(shè)備、生物傳感、細(xì)胞成像等各個(gè)領(lǐng)域。碳納米點(diǎn)還具有豐富的表面官能團(tuán)，可實(shí)現(xiàn)對物質(zhì)的高選擇性檢測，因此碳納米點(diǎn)在分析化學(xué)領(lǐng)域具有重要的意義。另外，以熒光探針為基礎(chǔ)的熒光分析法因具有高靈敏度、高選擇性、簡便、快速等特點(diǎn)，被廣泛應(yīng)用于生物和環(huán)境分析領(lǐng)域。本文利用微波法合成了兩種新的摻雜硫氮碳納米點(diǎn)，

2、并以其為基礎(chǔ)分別建立了測定抗壞血酸、2，4-二硝基酚和Cr(Ⅵ)的熒光探針新方法。主要研究工作如下:
　　利用乙二胺作碳源，氨基磺酸作表面鈍化劑，一步微波法快速合成了同時(shí)摻雜氮硫的碳納米點(diǎn)(N，S-CDs)。并通過利用一系列技術(shù)對N，S-CDs的形態(tài)和特性進(jìn)行了探索，包括高分辨率透射電子顯微鏡、傅里葉紅外-拉曼光譜儀、X射線光電子能譜、紫外吸收光譜和熒光光譜。此碳納米點(diǎn)不僅展現(xiàn)出了明亮的藍(lán)色熒光，較高的熒光量子產(chǎn)率(28％)，而且

3、還具有良好的穩(wěn)定性和水溶性。此外，根據(jù)抗壞血酸(AA)能夠還原Cu2+為Cu+，Cu+與N，S-CDs表面巰基配位導(dǎo)致電子或能量轉(zhuǎn)移使N，S-CDs熒光猝滅，實(shí)現(xiàn)了對抗壞血酸的高靈敏檢測。所構(gòu)建的熒光傳感體系對AA的檢測范圍為0.057～4.0μM，檢出限可低至18 nM。N，S-CDs-Cu2+作為熒光探針在可能存在的干擾物（尿酸，檸檬酸）中對AA顯示了很高的選擇性并成功用于尿樣和人血清中AA含量的檢測。
　　基于在pH=8的B

4、R緩沖溶液中，2，4-二硝基酚（2，4-DNP）可以使上述N，S-CDs熒光猝滅，建立了一種快速、簡便測量2，4-DNP的新方法。內(nèi)濾作用和二者之間氫鍵的形成所誘導(dǎo)的靜態(tài)猝滅是導(dǎo)致N，S-CDs熒光猝滅的主要原因。當(dāng)2，4-DNP的含量在0.1～4.0μg/mL范圍內(nèi)時(shí)，2，4-DNP的加入量與N，S-CDs的熒光猝滅程度呈良好的線性關(guān)系，檢出限為31 ng/mL。該方法可用于湖水、自來水和尿樣中2，4-DNP的檢測，回收率在98.7～

5、101.0％之間，具有良好的應(yīng)用前景。
　　利用乙二胺作碳源，硫酸作表面鈍化劑，微波法快速合成了同時(shí)摻雜硫氮的碳納米點(diǎn)(S，N-CDs)，并利用透射電子顯微鏡、X射線光電子能譜、傅里葉紅外-拉曼光譜儀、紫外和熒光光譜研究了S，N-CDs的形態(tài)和光學(xué)特性。此碳納米點(diǎn)在紫外光照射下發(fā)出亮藍(lán)色熒光，熒光量子產(chǎn)率可達(dá)27％。在pH=7的Na2B4O7-KH2PO4緩沖溶液中，Cr(Ⅵ)的加入可以使S，N-CDs的熒光猝滅，據(jù)此建立了一種新

6、的快速、簡便測量Cr(Ⅵ)的方法。在所研究的體系中，Cr(Ⅵ)以CrO42-形式存在，CrO42-中的O可以與S，N-CDs氨基中的N形成氫鍵引起靜態(tài)猝滅。此外，圖譜分析與理論計(jì)算表明，內(nèi)濾作用也是導(dǎo)致S，N-CDs熒光猝滅的原因之一。S，N-CDs的熒光猝滅程度在Cr(Ⅵ)濃度為0.2～12μg/mL范圍內(nèi)呈良好的線性關(guān)系，檢出限為72 ng/mL。同時(shí)，S，N-CDs具有良好的抗干擾能力。該方法可用于水樣中Cr(Ⅵ)的檢測，回收率在