雙金屬基SAPO-34低溫SCR催化劑制備及性能研究.pdf

1、氮氧化物(NOx)為主要大氣污染物之一，隨著經(jīng)濟的高速發(fā)展，NOx的排放量日益增多，對生態(tài)和環(huán)境造成了極其惡劣的影響，因此大力發(fā)展NOx控制技術(shù)已刻不容緩。目前，選擇性催化還原(SCR)是煙氣脫硝技術(shù)中應(yīng)用最為廣泛的一種技術(shù)，但常用的V-W-Ti體系商用催化劑，存在著活性溫度窗口高(300～500℃)、易燒結(jié)、易受水蒸汽和SO2的影響中毒失活等問題，若SCR催化劑能夠在200℃以下的溫度仍然能夠保持較高的脫硝活性，且具有較好的抗硫、抗水

2、性，可以使SCR系統(tǒng)工作溫度進一步拓寬，實現(xiàn)火電行業(yè)全負荷脫硝，并可以將SCR的脫硝技術(shù)廣泛應(yīng)用于鋼鐵、水泥等煙氣溫度較低的燃煤行業(yè)，有效地控制鋼鐵冶金等行業(yè)的氣體污染物排放，因此大力開發(fā)廉價高效高抗硫的低溫SCR脫硝催化劑意義重大。
　　本文首先通過量子化學(xué)計算對催化劑活性組分進行了初步的篩選，采用浸漬法制備了一系列的單金屬及雙金屬改性的SAPO-34分子篩催化劑，對其在90～330℃進行了活性評價，并對不同的催化劑進行了BET

3、比表面積、X射線衍射、NH3-TPD、TEM、XPS等表征分析。Cu(2)-Mn(6)/SAPO-34(450)催化劑的活性最佳，在空速為15000h-1，O2濃度為3％，氨氮比為1.1，溫度為120℃時脫硝活性可到達73.2％，溫度在180～330℃催化劑的活性均能保持在90％以上，最高可達98.8％。隨后考察了Cu-Mn/SAPO-34雙金屬復(fù)合分子篩催化劑的抗H2O和抗SO2性能，發(fā)現(xiàn)該分子篩催化劑的抗H2O性能較好，H2O對催化

4、劑的影響主要是由于與NH3和NO等發(fā)生競爭吸附，而抗SO2中毒性能一般，溫度越低越容易發(fā)生SO2中毒且為不可逆的中毒。
　　為了進一步改善催化劑的抗SO2性能，結(jié)合量子化學(xué)計算NH3、NO、H2O、SO2等在活性組分氧化物表面的吸附能，在Cu(2)-Mn(6)/SAPO-34的基礎(chǔ)上添加助劑如Ce、Co、Fe、Mo等，考察了摻雜不同的助劑對催化劑的脫硝活性及抗SO2性能的影響，并對SO2中毒前后的催化劑進行了BET、NH3-TPD