水泥窯尾氣脫硝錳基低溫SCR脫硝催化劑制備及性能研究.pdf

1、隨著水泥行業(yè)的快速發(fā)展，水泥窯尾氣NOx的排放占NOx總排放的比例不斷增大，水泥窯尾氣的脫硝迫在眉睫。而低溫選擇性催化還原(SCR)脫硝技術(shù)具有較高的脫硝率和節(jié)能的特點(diǎn)，非常適合水泥窯尾氣NOx的脫硝。但是，目前研究的低溫SCR脫硝催化劑在低溫范圍內(nèi)脫硝率不是很高、反應(yīng)機(jī)理及毒化機(jī)理還不十分明確，使得低溫SCR脫硝技術(shù)遲遲未能應(yīng)用在水泥行業(yè)NOx的脫除上。本論文針對(duì)以上問(wèn)題，研究了以P25納米TiO2為載體，MnOx為活性負(fù)載的低溫SC

2、R脫硝催化劑的催化性能，并初步探究了其反應(yīng)機(jī)理。
　　 本文采用浸漬法制備了一系列以P25納米TiO2為載體、不同前驅(qū)體、不同Mn/Ti和不同焙燒溫度的低溫SCR脫硝催化劑。通過(guò)測(cè)試其脫硝率。得到了一種催化活性較好的低溫SCR脫硝催化劑，以醋酸錳為載體，Mn/Ti為0.4、焙燒溫度為500℃時(shí)催化劑的催化活性最好，180℃時(shí)脫硝率可以達(dá)到91.2％。
　　 結(jié)合XRD、XPS、TEM和BET等測(cè)試手段初步研究了催化劑的反

3、應(yīng)機(jī)理。研究發(fā)現(xiàn)，催化劑表面MnOx的存在形式及分散度、比表面積和晶格O濃度等都會(huì)影響催化劑的催化活性。此外，還研究了反應(yīng)空速、O2濃度和NH3濃度等反應(yīng)參數(shù)對(duì)催化劑活性的影響，并通過(guò)動(dòng)力學(xué)方程計(jì)算了催化劑的表觀活化能，從能量的角度比較了催化劑活性的優(yōu)劣。
　　 為了進(jìn)一步提高催化劑的脫硝性能，在制得的催化劑中摻雜過(guò)渡金屬鐵。采用浸漬法制備了以P25納米TiO2為載體，以MnOx為主要活性組分、以FeOx為活性助劑的復(fù)合低溫SC

4、R脫硝催化劑。通過(guò)脫硝率測(cè)試發(fā)現(xiàn)：少量的Fe的加入可以很大的提高催化劑的低溫催化活性。此外，制備了一系列不同F(xiàn)e/Ti和不同焙燒溫度的復(fù)合催化劑，通過(guò)測(cè)試其脫硝率，得到了最佳摻雜量和最佳焙燒溫度。當(dāng)Fe/Ti為0.05、焙燒溫度為500℃時(shí)催化劑脫硝率在80℃時(shí)可以達(dá)到50％以上。
　　 結(jié)合XRD、BET和TG-DSC等測(cè)試手段研究了Fe摻雜和焙燒溫度對(duì)催化劑活性的影響機(jī)理。研究發(fā)現(xiàn)，F(xiàn)e的加入可以使催化劑表面活性主份更加分散