有機酸增效光催化降解水中羅硝唑藥物研究.pdf

1、硝基咪唑類藥物是一種廣泛用于禽畜和人類疾病預防和治療的抗生素藥物，過量使用硝基咪唑類藥物導致其在水體和食品中頻繁檢出。研究表明硝基咪唑類藥物具有基因毒性，且能致畸、致癌和致突變，嚴重威脅著人類健康。因此，對于廢水中硝基咪唑藥物進行有效的污染控制具有十分重要的意義。光催化技術是一種高效的高級氧化技術，具有反應條件溫和，無二次污染等優(yōu)點，被廣泛應用于有機污染物的去除。然而光催化過程中的光生空穴和電子對的快速復合降低了光催化反應效率，同時粉體

2、TiO2光催化劑難于回收且無法利用可見光限制了光催化技術的實際應用。本文以羅硝唑(RNZ)為硝基咪唑類藥物的代表物，系統(tǒng)開展以下研究:
　　為了抑制TiO2光生空穴和電子對的復合，提高光催化效率，通過在TiO2體系中加入有機酸作為電子供體的方法有效促進了羅硝唑的降解效率。以紫外燈為光源，以P25為光催化劑，開展了不同有機酸對光催化降解羅硝唑的影響研究，并探討有機酸的增效機制。研究結果表明，羅硝唑的降解受草酸濃度、溶液pH、有機酸結

3、構的影響。不同有機酸對光催化降解羅硝唑的協(xié)同增效作用順序為:乳酸＜酒石酸≈蘋果酸＜檸檬酸＜草酸，僅含有單一羧基或羥基的有機酸或醇作為電子供體不能促進羅硝唑的光催化降解效率。TiO2+草酸體系中的主要活性物質為CO2·-和e-，羅硝唑在TiO2+草酸體系中主要有2條降解途徑:一為氮雜環(huán)上的雙鍵斷裂形成脂肪族化合物;二為雜環(huán)支鏈上的硝基、氨基經(jīng)過轉換聚合生成偶氮化合物，而后C-O鍵斷裂。
　　另外，為了有效解決粉體光催化劑難于回收的問

4、題，且將催化劑的光響應范圍擴展至可見光區(qū)域，采用溶膠凝膠法制備了Fe2O3@TiO2@HGMs催化劑，對其進行能譜分析(EDS)、X射線衍射(XRD)、X射線光電子能譜分析(XPS)和紫外可見漫反射(UV-VisDRS)表征。以氙燈為光源，在有機酸存在下，詳細研究了降解條件對羅硝唑去除效率的影響，并對降解機理進行探討。研究結果表明，F(xiàn)e和Ti成功地負載在空心玻璃微珠表面，并分別以Fe2O3和TiO2的形態(tài)存在。Fe2O3@TiO2@HG

5、Ms復合材料不僅提高了紫外光區(qū)域的吸收能力，還拓寬了光的吸收范圍。溶液初始pH值對羅硝唑降解的影響較大，隨著溶液pH值的升高，羅硝唑的降解速率明顯下降。有機酸存在對體系降解羅硝唑具有協(xié)同增效作用，則必須滿足以下2個條件:(1)所添加的有機酸能與Fe(Ⅲ)形成配合物;(2) Fe(Ⅲ)-有機酸必須在可見光條件下有光反應活性。在草酸和Fe2O3@TiO2@HGMs體系中，·OH為主要的活性物質，CO2·-起輔助作用。研究發(fā)現(xiàn)此體系能自生成H