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文檔簡介
1、鑒于貴金屬過高的成本,銅錳氧化物作為常見的過渡金屬氧化物常被用于催化氧化有機(jī)揮發(fā)性污染物(VOCs)。CeO2具有較好的儲(chǔ)氧功能,常與銅錳氧化物形成二元或三元催化劑來提高催化劑的催化性能。
本論文中,采用浸漬法制備了以TiO2為載體的銅錳二元復(fù)合氧化物催化劑和銅錳鈰三元復(fù)合氧化物催化劑。通過XRD、BET和H2-TPR表征技術(shù)考察了Cu/Mn摩爾比及負(fù)載量、Cu/Mn/Ce摩爾比及負(fù)載量對催化劑晶相結(jié)構(gòu)和氧流動(dòng)性的影響。然后,
2、采用溶膠凝膠法制備了銅錳鈰三元復(fù)合氧化物催化劑,通過XRD、BET和H2-TPR表征技術(shù)考察了焙燒溫度對催化劑晶相結(jié)構(gòu)和氧流動(dòng)性的影響。并采用常壓氣-固反應(yīng)裝置以甲苯作為探針反應(yīng),評價(jià)催化劑催化燃燒甲苯的性能和穩(wěn)定性。得到的結(jié)果如下所示:
1.采用浸漬法制備的Cu-Mn/TiO2催化劑在焙燒溫度為500℃時(shí)通過固相反應(yīng)生成了復(fù)合氧化物Cu1.4Mn1.6O4。在復(fù)合氧化物Cu1.4Mn1.6O4中,銅錳之間的協(xié)同作用提高了催化
3、劑的催化氧化性能。當(dāng)Cu/Mn摩爾比為1:1、負(fù)載量為30%時(shí),銅錳二元氧化物催化劑的催化性能最佳,其T95為277.5℃。
2.采用浸漬法制備Cu/Mn/Ce摩爾比為1:1:4、負(fù)載量為30%的銅錳鈰三元氧化物催化劑催化性能最佳,其T95為274.7℃。CeO2的加入可以提高Cu1.4Mn1.6O4的分散度,提高了氧的流動(dòng)性,從而降低了催化劑的H2-TPR還原峰溫。進(jìn)而提高了催化劑的催化氧化性能。且催化劑有很好的穩(wěn)定性,在2
4、75℃下反應(yīng)30天,轉(zhuǎn)化率和選擇性不變。
3.與浸漬法制備的負(fù)載型銅錳鈰氧化物催化劑(負(fù)載量為30%、摩爾比為1:1:4)相比,溶膠凝膠法制備的銅錳鈰三元復(fù)合氧化物催化劑(摩爾比為1:1:4、焙燒溫度為500℃)催化性能更佳,其T95為236.2℃。主要由于溶膠凝膠法制備的不加載體的催化劑活性組分具有更大的比表面積,活性中心(CuO,Cu1.4Mn1.6O4等)分散度更高,形成的活性位點(diǎn)更多,從而提高了催化劑催化氧化甲苯的性能
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