柱狀凹凸棒石-活性炭負載錳氧化物低溫SCR脫硝催化劑性能研究.pdf

1、煤是我國的主要能源,燃燒時會產(chǎn)生大量的二氧化硫(SO2)、氮氧化物(NOx)和粉塵等有害成分,其中氮氧化物(NOx)作為主要的污染物之一。其排放不僅對人的身體健康有害,還會導致臭氧層空洞﹑酸雨﹑溫室效應和光化學煙霧等嚴重的環(huán)境問題,所以有效控制NOx的排放是我國近期亟待解決的重要大氣污染問題。
　　近年來,選擇性催化還原(Selective Catalytic Reduction, SCR)方法是脫除固定源氮氧化物(NOx)最有效

2、的方法,其核心技術是高效穩(wěn)定催化劑的制備。目前,應用成熟的商業(yè)SCR催化劑是釩類催化劑(V2O5/TiO2或V2O5-WO3/TiO2),這類催化劑的SCR反應器布置在除塵器和脫硫塔的前端,操作溫度通常是280-420oC,具有高活性﹑高穩(wěn)定性和抗硫性強的特點。然而,我國現(xiàn)有大多數(shù)鍋爐的排煙溫度一般為150-200 oC,而且鍋爐系統(tǒng)分布緊湊,在鍋爐省煤器和空氣預熱器之間沒有預留空間,故高中溫催化劑與我國現(xiàn)有的鍋爐系統(tǒng)不能匹配,為降低能

3、耗和操作成本,開發(fā)可適用于我國鍋爐系統(tǒng)的低溫脫硝催化劑就成為研究和關注的熱點。
　　本文采用天然凹凸棒石(PG)作為粘結劑與活性炭(AC)混合、擠壓成型制得復合載體凹凸棒石-活性炭(PG-AC)復合載體。通過浸漬法分別負載過渡金屬M(Mn、Fe、Ni、Cu、V)氧化物來制備SCR脫硝催化劑,并在固定床石英反應器中對所制備出的催化劑進行SCR脫硝性能的評價,而且采用BET、XRD、XPS等手段對其進行表征。結果顯示,錳(Mn)基催化

4、劑展現(xiàn)出最佳的低溫SCR脫硝性能,通過對 MnOx/PG-AC催化劑制備工藝(煅燒溫度、負載量)和操作條件(空速、O2含量、煅燒時間)的研究,我們發(fā)現(xiàn),負載8％Mn經(jīng)300 oC于惰性氣氛(Ar)煅燒后制得的Mn(8%)/PG-AC/300oC催化劑具有較高的低溫SCR活性,該催化劑在反應溫度200 oC、GHSV=5400h-1、O2濃度為3%的條件下,NO轉化率可達92%以上。此外,采用BET、XRD、XPS等表征結果表明:錳(Mn

5、)基催化劑的活性物種主要為 Mn2O3,其形態(tài)和分散程度主要由煅燒溫度和負載量決定。
　　論文還研究了添加助劑對 Mn(8%)/PG-AC/300oC催化劑的低溫 SCR脫硝性能的影響。結果表明,添加助劑 Fe增加了二元催化劑的低溫 SCR脫硝性能,在Fe/Mn摩爾比為0.8時,該 Fe(0.8)-Mn(8%)/PG-AC/300oC催化劑在反應溫度為200oC下,NO轉化率可達98%以上,使所在考察反應溫度(100-200oC)