利用天頂散射光-DOAS方法測量大氣痕量氣體研究.pdf

1、天項散射光-DOAS技術(shù)是一種無需采樣、實時連續(xù)的測量方法,它根據(jù)痕量氣體對太陽輻射的特征吸收,通過測量到達地面的太陽天頂散射光來反演大氣平流層、對流層中痕量氣體的柱密度,便于人們對區(qū)域大氣污染進行遙感測量。上世紀80年代以來,南極平流層臭氧空洞的發(fā)現(xiàn)和大城市光化學煙霧污染的日益加劇,使得大氣痕量氣體和區(qū)域環(huán)境污染問題成為大氣環(huán)境研究的熱點之一。本論文以天頂散射光-DOAS技術(shù)為主要研究對象,通過為期一年的觀測實驗對上海大氣O3和對流層

2、N02垂直柱密度進行測量,并研究其季節(jié)變化規(guī)律。詳細介紹了天頂散射光-DOAS技術(shù)的原理以及O2、NO2柱總量反演方法。采用全新的方法推導對流層N02垂直柱密度,并與SCIAMACHY觀測數(shù)據(jù)進行初步的對比。主要研究內(nèi)容和結(jié)論如下:
　　 對天頂散射光-DOAS技術(shù)的原理、光譜處理和數(shù)據(jù)分析方法進行了系統(tǒng)的研究,指出系統(tǒng)噪聲的去除、波長校準、分子吸收截面選擇和處理、大氣Ring效應計算和空氣質(zhì)量因子模擬都是影響測量結(jié)果準確性的重

3、要因素,并針對每項因素分別提出優(yōu)化處理方法。
　　 從2006年12月開始,利用天頂散射光-DOAS方法對上海(31.3°N,121.5°E)大氣O3柱總量進行了為期一年的測量。通過前期實驗發(fā)現(xiàn)并證明O4對可見光波段太陽輻射的吸收對于光譜擬合結(jié)果的影響。系統(tǒng)介紹了O3柱密度的反演方法,利用改進的RCD確定方法求出大氣O3垂直柱總量,實驗誤差在6％-7％左右。數(shù)據(jù)分析表明:2007年上海上空O3柱總量高值出現(xiàn)在4月至6月,低值出現(xiàn)

4、在10月至1月,月均值的變化幅度約為50DU。將地基O3柱總量觀測結(jié)果與美國TOMSO3觀測資料進行對比,二者的變化趨勢基本一致,相關系數(shù)為0.81,TOMSO3柱總量普遍高于地基觀測值。
　　 將地基主動長程DOAS觀測和天頂散射光-DOAS觀測相結(jié)合,采用全新的方法從天頂散射光-DOAS觀測中推導大氣對流層NO2垂直柱密度VCDtropo_zenith'同時將由主動DOAS測量的近地面N02濃度轉(zhuǎn)化為對流層垂直柱密度VCDt

5、ropo_surface°通過為期一年的實驗觀測獲得102天晴朗天氣狀況下NO2VCDtropo_zenith'實驗誤差小于20％(SZA<85°時)。數(shù)據(jù)分析表明:實驗地點上空對流層NO2垂直柱密度呈現(xiàn)較為明顯的季節(jié)變化和周變化規(guī)律,冬季高于夏季,星期日低于工作日。通過VCDtropo_surface和VCDtropo_zenith小時均值的對比證明對流層N02垂直廓線的設置,特別是混合層高度設置對VCDtropo_surface計算