新型Fe-(La,Ti,Mn)負(fù)載粘土催化劑的制備及其去除水污染物的性能研究.pdf

1、水是生命之源。干凈的飲用水對于人體健康和疾病預(yù)防而言，是僅次于空氣的重要基礎(chǔ)條件之一。粘土及改性粘土因其廉價(jià)、高效的特點(diǎn)，被廣泛地應(yīng)用于去除水中污染物的研究。本文采用簡單易行的沉淀法合成了多種 Fe-Ti，F(xiàn)e-Mn，F(xiàn)e-La柱撐蒙脫石及高嶺土的復(fù)合材料，通過 XRD，TGA，SEM，XPS，F(xiàn)TIR，TEM和氮?dú)馕矫摳降榷喾N表征手段，分析了其物相組成，比表面積及微觀結(jié)構(gòu)等特征。同時(shí)，通過模擬的含鉻廢水和多種染料廢水對所制備材料的吸

2、附及催化性能進(jìn)行了研究
　　（1）采用簡單的沉淀法制備了具有吸附及光催化雙功能的 Ti-Fe柱撐高嶺土復(fù)合材料。XRD和TEM結(jié)果表明，金紅石相TiO2和無定性態(tài)Fe存在于所合成的復(fù)合材料中。氮?dú)馕矫摳浇Y(jié)果表明，經(jīng) Ti-Fe柱撐后高嶺土的比表面積提高了5.5倍。將合成的復(fù)合材料應(yīng)用于Cr(VI)的去除，結(jié)果表明，所制備的Ti-Fe柱撐高嶺土復(fù)合材料在酸性條件下對Cr(VI)的去除效果更好，在溶液pH值為3.0時(shí)，對Cr(VI)

3、的去除率可達(dá)87％。研究還發(fā)現(xiàn)，可見光照射下復(fù)合材料對 Cr(VI)的去除效果顯著提高，并大大縮短了反應(yīng)平衡所需時(shí)間。這可能是由于在可見光照射下，Cr(VI)被 TiO2還原成 Cr(III)，同時(shí)形成了 Fe(III)/Fe(II)的氧化還原循環(huán)反應(yīng)體系。通過探討所制備復(fù)合材料在不同常見離子共存情況下對 Cr(VI)的去除效果，結(jié)果表明該復(fù)合材料對Cr(VI)的去除性能具有很高的穩(wěn)定性。此外，采用吸附和動(dòng)力學(xué)模型，對 Ti-Fe柱撐高

4、嶺土復(fù)合材料去除Cr(VI)的過程進(jìn)行了研究
　?。?）采用簡單的沉淀法合成了La-Fe柱撐蒙脫石的復(fù)合材料（La-Fe MMT），通過固定床去除染料實(shí)驗(yàn)對材料在 Fenton體系中的催化性能進(jìn)行了研究。XPS，XRD和HRTEM測試結(jié)果證實(shí)了La-Fe MMT材料中Fe2O3和La2O3的存在。La的存在有效提高了 La-Fe MMT材料在中性條件下催化降解染料的性能，并抑制了 Fe的浸出，增長了材料的使用壽命。在溫度為298K

5、，pH值為6.80-7.13的條件下，La-Fe MMT在 Fenton體系中對初始濃度均為100 mg/L的甲基藍(lán)（ MB）和羅丹明 B（RhB）溶液的去除率在1 h內(nèi)可分別達(dá)到97%和96%。在固定床實(shí)驗(yàn)中連續(xù)使用200 h后，該復(fù)合材料對 MB的降解率仍然達(dá)到了91%，對應(yīng) COD去除率高達(dá)65%。探討了不同實(shí)驗(yàn)參數(shù)對 La-Fe MMT降解染料效果的影響，包括溶液 pH，催化劑投加量，H2O2投加量，反應(yīng)溫度等。動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn)表明

6、La-Fe MMT在 Fenton體系中降解MB和RhB的過程符合準(zhǔn)一級動(dòng)力學(xué)模型，計(jì)算得到其降解MB和RhB的反應(yīng)活化能分別為22.4和14.7 kJ mol?1。熒光捕獲實(shí)驗(yàn)表明?OH是該反應(yīng)體系降解染料過程中的主要活性物種。本研究所制備的 La-Fe MMT材料性價(jià)比高，環(huán)保，且在Fenton體系中具有很好的活性，很高的穩(wěn)定性，較低的鐵浸出率以及較高的H2O2利用率，作為一種高效綠色催化劑，對染料廢水的處理中具有很大的應(yīng)用潛力。<

7、br>　?。?）采用簡單易行的沉淀法制備得到了 Fe-Mn柱撐蒙脫石的異相 Fenton催化劑（Fe-Mn MMT），并研究了其同時(shí)去除 Cr(VI)和 MB的催化性能。XPS，XRD和HRTEM測試結(jié)果證實(shí)了 Fe-Mn MMT材料中 Fe2O3和 MnO2的存在。Cr(VI)和 MB的去除可以歸因于 Fe-Mn MMT非均相 Fenton體系中?OH的生成。MnO2與 H2O2作用形成的 Mn(IV)/Mn(II)氧化還原循環(huán)體系及

8、 Cr(VI)還原成 Cr(III)的過程中均產(chǎn)生了?OH。探討了不同實(shí)驗(yàn)條件下Fe-Mn MMT對去除Cr(VI)和MB的效果，包括Cr(VI)和 MB溶液的初始濃度，催化劑投加量，H2O2投加量，溶液 pH等。結(jié)果表明，F(xiàn)e-Mn MMT在很寬的pH值范圍內(nèi)對MB均有很好的去除效果，而只在較低的pH值范圍內(nèi)對 Cr(VI)具有較高的去除效率。在催化劑投加量為0.75 g/L，H2O2投加量為40 mM，pH值為4的條件下，F(xiàn)e-Mn