CO2在離子液體及小分子溶劑中溶解度的分子模擬研究.pdf

1、隨著全球溫室效應(yīng)的形勢越來越嚴峻，人們開始對溫室氣體的排放問題越來越重視。CO2作為溫室氣體的最主要成分之一，與CO2捕集相關(guān)的技術(shù)受到越來越多的政府、研究機構(gòu)和公司的關(guān)注。離子液體(ionic liquids，ILs)是一種完全由有機陽離子和陰離子組成的，由于其擁有較好的熱穩(wěn)定性和化學(xué)穩(wěn)定性，以及蒸汽壓極低等獨特的優(yōu)良特性，離子液體被認為是一種能運用于CO2捕集的極佳的溶劑，具有廣泛的應(yīng)用前景。
　　 然而，在離子液體微觀化學(xué)

2、結(jié)構(gòu)對吸收能力的影響等方面還缺乏一定的認識。隨著計算機和分子模擬技術(shù)的發(fā)展很好地滿足了這方面的需求。其中吉布斯系綜蒙特卡洛法(GEMC)的出現(xiàn)使通過計算機模擬直接計算復(fù)雜體系的相平衡成為可能。
　　 本文將我們此前開發(fā)的離子液體力場成功地應(yīng)用于開源MC程序包Towhee中，用GEMC計算了CO2在283.15K，298.15K，323.15K和348.15K下，壓力1 MPa到3 MPa，1-丁基-3-甲基咪唑四氟硼酸鹽([Bm

3、im][BF4])、1-丁基-3-甲基咪唑六氟磷酸鹽([Bmim][pf6])、1-丁基-3-甲基咪唑雙三氟甲磺酰亞胺鹽（[Bmim][Tf2N]）和1-丁基-3-甲基咪唑醋酸鹽([Bmim][Ac])四類離子液體中的平衡溶解度。通過對比模擬數(shù)據(jù)和文獻值，我們發(fā)現(xiàn)本文模擬值比實驗值偏小但是不存在數(shù)量級的差別，進而說明，我們此前開發(fā)的聯(lián)合原子力場能夠較好第表達離子液體的熱力學(xué)行為。通過繪制離子液體溶解體系中CO2分子和陰陽離子的徑向分布函