有序介孔碳的功能化改性及去除新型有機(jī)污染物的研究.pdf_第1頁(yè)
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1、新型有機(jī)污染物((Emerging Organic Contaminants(EOCs))是一類具有潛在危害的有機(jī)污染物,在環(huán)境中檢出的濃度較低,傳統(tǒng)方法不能高效的去除。本文針對(duì)這一難題,提出了制備高比表面積孔道規(guī)則有序的介孔碳材料(OMC),進(jìn)而功能化構(gòu)筑具有催化效應(yīng)的金屬負(fù)載型有序介孔碳,以結(jié)合新型高級(jí)氧化技術(shù)(AOPs),構(gòu)建對(duì)典型模板化合物—四溴雙酚 A的高效降解去除工藝,克服了金屬粒子在應(yīng)用中易氧化失活及易團(tuán)聚的不足,集合了O

2、MC、金屬和AOPs的優(yōu)勢(shì)。具體內(nèi)容如下:
  1,采用軟模板法制備OMC。以苯酚和甲醛為原料,合成酚醛樹(shù)脂作為碳源,利用表面活性劑F127作為模板,探討了制備過(guò)程的最優(yōu)工藝條件:苯酚:甲醛=1:2(m/m)比率進(jìn)行,F(xiàn)127與酚醛樹(shù)脂按1/1質(zhì)量比投加,固化過(guò)程溫度設(shè)為100℃,在N2氛圍保護(hù)下800℃焙燒,得到的OMC結(jié)構(gòu)規(guī)則有序,OMC樣品孔徑為3.8 nm,表面積為523 cm2g-1。
  2,以Fe(NO3)3?

3、9H2O為金屬源,NaBH4為還原劑,經(jīng)過(guò)超聲浸漬-高溫焙燒-液相還原,使空白 OMC載體負(fù)載零價(jià)鐵粒子。所得復(fù)合材料 Fe/OMC介孔孔道規(guī)則有序,基體中含有Fe和Fe2O3兩種形態(tài)的鐵粒子,F(xiàn)e/OMC-0.2(Fe與OMC投加質(zhì)量比為0.2)樣品孔徑為3.7 nm,比表面積457 cm2g-1。
  3,對(duì)比研究OMC和Fe/OMC對(duì)TBBPA去除效果。Fe/OMC與H2O2的Fenton體系中,在酸性條件pH=3,H2O2

4、濃度為10 mmol/L,F(xiàn)e/OMC投加量為0.4g/L時(shí),平衡降解去除率可以達(dá)到95%以上;而OMC的去除效果不受酸堿性和氧化劑H2O2濃度的影響,去除率在70%以上,隨著投加量增大可以達(dá)到90%以上。OMC重復(fù)使用3次去除率從71.07%降到51.78%;而Fe/OMC重復(fù)使用3次去除率94.21%下降為56.05%。
  4,引入硅源制備OMC和Co/OMC的工藝條件為:硅源最佳投入為TEOS/酚醛樹(shù)脂=2/1(m/m),

5、最佳鈷源加入量為Co/OMC-0.1(硝酸鈷與酚醛樹(shù)脂質(zhì)量比為0.1);制備的Co/OMC結(jié)構(gòu)有序規(guī)則,鈷粒子以Co2O3形式存在。OMC孔徑為3.9 nm,比表面積為632 m2·g-1,Co/OMC孔徑為3.8 nm,比表面積為576 m2·g-1。
  5,重點(diǎn)對(duì)比考察Co/OMC對(duì)TBBPA的高級(jí)氧化降解。Co/OMC催化過(guò)硫酸根的降解率達(dá)到95.4%,高于過(guò)硫酸根不存在條件下OMC和Co/OMC的去除率63.2%和73.

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