基于表面等離子體共振成像對(duì)電化學(xué)析氫反應(yīng)原位表征的研究.pdf

1、在新型清潔能源氫能的高效利用方面，氣體參與的電催化反應(yīng)是研究重點(diǎn)。優(yōu)化電極表面氣泡的動(dòng)力學(xué)行為與材料的開(kāi)發(fā)同樣重要。目前氣泡動(dòng)力學(xué)的實(shí)驗(yàn)方法主要包括高速攝像機(jī)和原子力顯微鏡，但都缺乏了對(duì)氣泡完整行為過(guò)程中三相接觸線以及底部氣固接觸面積等信息手段的獲得，而通過(guò)估算又存在較大誤差。因此，尋找一種準(zhǔn)確捕獲并深入理解氣泡行為動(dòng)力學(xué)具有重要意義。
　　針對(duì)以上問(wèn)題，本論文以析氫反應(yīng)為模型，開(kāi)發(fā)了一種基于表面等離子體成像技術(shù)從底部觀察氣泡行為

2、的新方法。獲得了如下創(chuàng)新成果:
　　1.通過(guò)對(duì)不同浸潤(rùn)性電極上析氣反應(yīng)和耗氣反應(yīng)中氣泡的半徑、接觸角的觀察，以及對(duì)三相接觸線和底面積的推算，疏氣體系的氣泡半徑隨時(shí)間變化指數(shù)(0.52)比親氣體系(0.48)略大。在疏氣電極表面由于表面能比較大，體相過(guò)飽和度較大，電極表面產(chǎn)生的氣體分子主要通過(guò)氣泡表面向氣泡中擴(kuò)散，注入到氣泡中。而對(duì)于相對(duì)親氣的電極，由于其表面能相對(duì)偏低，體相過(guò)飽和度較低，電極表面產(chǎn)生的氣體分子主要是沿著離電極表面較

3、近的部分向氣泡中擴(kuò)散，從而導(dǎo)致了略小的氣泡半徑和時(shí)間指數(shù)(0.48)。因此，隨著電極表面親氣程度的加深，從三相接觸線附近注入的比例增多，會(huì)更加降低氣泡半徑隨時(shí)間增長(zhǎng)的指數(shù)。
　　2.發(fā)展了一種利用表面等離子體共振成像技術(shù)觀察不同浸潤(rùn)性的鉑電極表面單個(gè)氣泡的底面行為的方法。觀察了氫氣泡在不同浸潤(rùn)性電極表面的生長(zhǎng)行為。其中，疏氣電極上底面積是逐漸增長(zhǎng)的趨勢(shì)，頸部收縮不明顯，并且由于接觸角的微小變化導(dǎo)致氣泡底面積的變化跟時(shí)間的關(guān)系略小于