我國環(huán)境中PBDEs的污染特征和源匯關(guān)系及人體暴露研究.pdf

1、多溴聯(lián)苯醚（PBDEs），是一類廣泛使用的阻燃劑。由于其具有生物積累性和毒性，商用五溴聯(lián)苯醚和八溴聯(lián)苯醚于2009年被列入斯德哥爾摩公約 POPs受控清單，針對PBDEs的污染，國內(nèi)外開展了大量的研究。我國的研究主要集中在污染較為嚴(yán)重的東部地區(qū)，缺少國家尺度環(huán)境介質(zhì)中PBDEs的污染和遷移轉(zhuǎn)化歸趨的研究。因此，本文通過在全國范圍內(nèi)采集室內(nèi)灰塵、大氣和土壤樣品，研究了我國國家尺度環(huán)境介質(zhì)中PBDEs的污染現(xiàn)狀和分布特征，大氣和土壤之間的源

2、匯關(guān)系，評估了PBDEs的人體暴露量，為我國從國家層面上制定控制和減少PBDEs污染的相關(guān)政策提供了科學(xué)依據(jù)。
　　本文通過在全國范圍內(nèi)布設(shè)采樣點，采集了81個室內(nèi)灰塵樣品、85個大氣樣品和89個土壤樣品。室內(nèi)灰塵樣品和土壤、大氣樣品中PBDEs的提取分別采用超聲萃取法和索氏提取法，提取液經(jīng)過活化后的硅膠層析柱凈化、濃縮后，利用氣相色譜質(zhì)譜聯(lián)用儀對PBDEs進行定性與定量分析。
　　我國室內(nèi)灰塵、室外大氣和土壤中均能夠檢測到

3、PBDEs的殘留，說明我國環(huán)境中PBDEs的污染較為普遍。與國外的相關(guān)研究相比，我國環(huán)境中PBDEs的污染較為嚴(yán)重。PBDEs污染均表現(xiàn)為東部地區(qū)大于西部地區(qū)的空間分布特征。不同類型采樣點的濃度比較發(fā)現(xiàn)，城市地區(qū)環(huán)境中PBDEs的濃度最高，其次為郊區(qū)和農(nóng)村地區(qū)。三種介質(zhì)中PBDEs的組成相似，BDE-209是主要的同系物，分別占∑14PBDEs的97.5％（室內(nèi)灰塵）、87.7%（大氣）和94.8%（土壤），其次為 BDE-183、BD

4、E-47和 BDE-99。采用相關(guān)性分析和主成分分析對室內(nèi)灰塵、大氣和土壤中PBDEs的來源進行了初步探討，結(jié)果表明，三種環(huán)境中PBDEs主要來自于商用十溴聯(lián)苯醚和商用五溴聯(lián)苯醚的使用。
　　結(jié)合大氣和土壤中PBDEs的監(jiān)測數(shù)據(jù)，通過引入逸度比率對PBDEs在大氣和土壤之間的交換規(guī)律進行了深入研究，繪制了我國國家尺度網(wǎng)格化的BDE-17和BDE-28逸度比率清單。結(jié)果表明，我國大氣和土壤中PBDEs的土氣交換主要以大氣向土壤傳輸為

5、主，其中低溴代同系物（BDE-17和 BDE-28）更接近土氣交換平衡，隨著溴代數(shù)的增加，大氣向土壤的傳輸能力逐漸越強， BDE-209的土氣交換逸度比率為4.62×10-9，說明BDE-209從大氣向土壤傳輸?shù)内厔莘浅?；PBDEs的土氣交換逸度比率與溫度呈顯著正相關(guān)，與緯度和土壤有機質(zhì)含量呈顯著負相關(guān)。網(wǎng)格化逸度比率清單與實際監(jiān)測的結(jié)論一致，土氣交換逸度比率呈現(xiàn)出南部、中部和北部依次遞減的趨勢，說明我國不同地區(qū)PBDEs的土氣交換規(guī)

6、律具有較大差異。
　　結(jié)合室內(nèi)灰塵、室外大氣和表層土壤中PBDEs的監(jiān)測數(shù)據(jù)，本文通過引入了人體暴露模型，評估了三種環(huán)境介質(zhì)、不同暴露途徑產(chǎn)生的PBDEs的人體暴露，并用蒙特卡洛模擬對評估結(jié)果的不確定性進行了系統(tǒng)分析。結(jié)果表明，室內(nèi)灰塵對幼兒產(chǎn)生的暴露量最大，暴露量隨年齡遞減，城市地區(qū)暴露量高于農(nóng)村地區(qū)，人體暴露量的空間分布特征為北部地區(qū)最高，中部地區(qū)最低；大氣導(dǎo)致的人體暴露量也表現(xiàn)出了隨年齡增加而遞減的趨勢，暴露量的空間分布表明