氯酚磁性多胺碳納米萃取體系的設(shè)計(jì)及應(yīng)用.pdf

1、氯酚(CPs)是常用的消毒劑、殺蟲(chóng)劑、除草劑和木材防腐劑，在工農(nóng)業(yè)中大量使用，從而造成不同程度的環(huán)境污染。CPs具有毒性，經(jīng)口、皮膚接觸等途徑進(jìn)入體內(nèi)，對(duì)人體健康產(chǎn)生影響。美國(guó)環(huán)保局將 CPs列為優(yōu)先控制的污染物，因此，建立高效，靈敏的分析方法檢測(cè)環(huán)境中的CPs是非常有必要的。磁性固相萃取(MSPE)是一種以磁性材料為吸附劑的樣品前處理技術(shù)，具有分離過(guò)程簡(jiǎn)單、快速等優(yōu)點(diǎn)。吸附劑是 MSPE的核心部分，因此本論文旨在合成具有高吸附性能的磁

2、性多胺碳納米材料為吸附劑，并開(kāi)展對(duì)水環(huán)境中CPs萃取體系的研究。具體內(nèi)容如下：
　　1、磁性多胺碳納米管(Fe3O4@SiO2-MWCNTs)復(fù)合材料的制備、表征及萃取體系研究：將羧基化的碳納米管(MWCNTs-COOH)包覆在磁性二氧化硅納米粒子(Fe3O4@SiO2)表面制備出新型具有核殼結(jié)構(gòu)的磁性多胺碳納米管(Fe3O4@SiO2-MWCNTs)復(fù)合材料，并采用透射電鏡(TEM)、掃描電鏡(SEM)、X-射線衍射儀(XRD)

3、、傅里葉變換紅外光譜(FTIR)、熱重分析(TG)、振動(dòng)樣品磁強(qiáng)計(jì)(VSM)等進(jìn)行表征。將其作為吸附劑富集水樣中的五氯酚(PCP)，評(píng)價(jià)其吸附性能。結(jié)果表明，F(xiàn)e3O4@SiO2-MWCNTs在溶液 p H值2.5時(shí)對(duì) P C P吸附能力最大；其吸附動(dòng)力學(xué)行為能夠較好符合二級(jí)吸附模型；其吸附等溫線較好符合Freundlich等溫模型；熱力學(xué)研究發(fā)現(xiàn)吸附過(guò)程在自然狀態(tài)下是自發(fā)放熱的過(guò)程。
　　2、磁性多胺氧化石墨烯(NH2-MP@G

4、O)復(fù)合材料的制備、表征及其萃取體系研究：以偶氮二異丁腈(AIBN)作為引發(fā)劑，二乙烯基苯(DVB)為交聯(lián)劑，通過(guò)沉淀聚合法將甲基丙烯酸環(huán)氧丙酯(GMA)包覆在 Fe3O4粒子表面，制備具有核殼結(jié)構(gòu)的Fe3O4@poly(DVB-co-GMA)磁性粒子（M P)，通過(guò)共價(jià)鍵作用將乙二胺包覆在磁性粒子表面制備成磁性多胺聚合物(NH2-MP)，再通過(guò)酰胺反應(yīng)使NH2-MP嫁接在氧化石墨烯表面，合成具有平面結(jié)構(gòu)的磁性多胺氧化石墨烯(NH2-M

5、P@GO)復(fù)合材料，通過(guò)TEM、FTIR對(duì)其表征。將其作為 MSPE的吸附劑萃取樣品中的C P s，用超快速液相色譜串聯(lián)質(zhì)譜法(UFLC-MS/MS)測(cè)定。結(jié)果顯示，在最優(yōu)的實(shí)驗(yàn)條件下，該方法的檢測(cè)限在0.16~2.8ng/L范圍，定量限在0.6~9.2ng/L范圍。對(duì)水樣的加標(biāo)濃度進(jìn)行測(cè)定，回收率為86.4~99.8％，日間和日內(nèi)的RSD均小于10%，此方法具有很好的重現(xiàn)性。
　　3、姚江流域水體的監(jiān)測(cè)與評(píng)價(jià)：采用建立的MSPE

6、-UFLC-MS/MS檢測(cè)方法對(duì)寧波市姚江流域江水和河水表層水中的CPs含量進(jìn)行了監(jiān)測(cè)，采用美國(guó)國(guó)家科學(xué)院(NAS)推薦的評(píng)價(jià)方法對(duì)水環(huán)境中 CPs進(jìn)行健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估。結(jié)果顯示2-CP和2,4-DCP的非致癌風(fēng)險(xiǎn)值分別是1.70×10-3和1.48×10-4，均小于EPA推薦的風(fēng)險(xiǎn)閾值“1”，認(rèn)為表層水2-CP和2,4-DCP對(duì)當(dāng)?shù)鼐用竦慕】挡粫?huì)產(chǎn)生危害。PCP的致癌風(fēng)險(xiǎn)值2.96×10-5，低于國(guó)際輻射防護(hù)委員會(huì)(ICRP)提出的最大可