新型鉍、鋅系可見光催化劑的制備及降解有機(jī)廢水性能研究.pdf

1、光催化氧化技術(shù)是一種去除水體中難降解有機(jī)污染物的有效手段，具有極大的開發(fā)與應(yīng)用前景。當(dāng)今，光催化氧化技術(shù)仍存在量子效率低，可見光利用效率差等缺陷，嚴(yán)重制約著該技術(shù)的工業(yè)化應(yīng)用和發(fā)展。因此，研究開發(fā)性能優(yōu)異的可見光催化劑，是國內(nèi)外水處理領(lǐng)域的重要前沿課題。
　　基于鋅、鉍系半導(dǎo)體材料具有良好的可見光催化活性，還原氧化石墨烯(RGO)具有優(yōu)異的吸附性能和高透光性。本研究采用水熱法、化學(xué)水解法，并通過優(yōu)化煅燒溫度、表面活性劑含量及RGO

2、負(fù)載修飾手段制備具有高效可見光催化活性的新型鋅、鉍系光催化劑BiVO4、 BiOF/Bi2 O3/RGO和ZnO;利用X射線衍射(XRD)、掃描電子顯微鏡(SEM)、高分辨透射電子顯微鏡（HRTEM）、N2吸附、傅里葉變換紅外光譜(FT-IR)、紫外可見漫反射光譜(UV-vis DR)、光致發(fā)光光譜(PL)、循環(huán)伏安法(CV)等手段對其光催化劑的結(jié)晶、形態(tài)、吸附性能、能帶結(jié)構(gòu)、化學(xué)結(jié)構(gòu)、光化學(xué)性質(zhì)和電子轉(zhuǎn)移特性進(jìn)行表征;通過對目標(biāo)污染物

3、羅丹明B(RhB)、橙黃-Ⅳ(OG-Ⅳ)或甲硝唑(MNZ)模擬廢水在可見光或自然太陽光照射下的降解率，評價新型光催化劑的光催化活性，從而為新型鋅、鉍系可見光催化劑的制備和在難降解有機(jī)廢水處理中的應(yīng)用提供理論依據(jù)。主要研究結(jié)論如下:
　　(1)水熱法制備棒狀BiVO4光催化劑及其自然太陽光催化性能研究:以Bi(NO3)3·5H2O和NH4VO3為原料，采用水熱法制備出新型BiVO4光催化劑。實驗結(jié)果表明:煅燒溫度對BiVO4光催化劑

4、的性質(zhì)及光催化活性均有重要影響，300℃煅燒條件下制備得到的催化劑（BiV-3)活性最優(yōu);通過表征發(fā)現(xiàn)，BiV-3具有均一的棒狀結(jié)構(gòu)，屬于單斜白鎢礦型，可見光吸收限達(dá)到540 nm，禁帶寬度為2.44 eV，比表面積為3.4652n2/g;在自然太陽光下，以RhB和OG-Ⅳ作為模擬廢水進(jìn)行光催化化活性研究，結(jié)果顯示:在進(jìn)水濃度分別為10 mg/L和7.5 mg/L，催化劑投加量分別為1.0 g/L和0.5 g/L條件下，兩者的降解率分別

5、達(dá)到99％和75％;與未煅燒的相比，RhB和OG-Ⅳ的降解率分別提升了45％和49％;且BiV-3對RhB和OG-Ⅳ的降解規(guī)律均符合一級動力學(xué)模型，其相應(yīng)的反應(yīng)速率常數(shù)分別為0.852 h-1和0.142 h1; BiV-3具有良好的循環(huán)性和穩(wěn)定性。
　　(2)水解法制備BiOF/Bi2O3/RGO光催化劑及其自然太陽光催化性能研究:以Bi(NO3)3·5H2O和NaF為原料，采用水解法制備出了BiOF/Bi2O3納米光催化劑，通

6、過水浴還原法將BiOF/Bi2O3用RGO負(fù)載修飾，制備出性能優(yōu)異的BiOF/Bi2O3/RGO復(fù)合光催化劑。研究結(jié)果表明:煅燒溫度對BiOF/Bi2O3光催化劑具有顯著影響，在300℃煅燒溫度下，得到的光催化劑(BF-3)活性最高;石墨烯負(fù)載量對復(fù)合光催化劑的活性具有重要影響，當(dāng)負(fù)載量為1wt％時，樣品(BG-1)的光催化活性最高;在自然太陽光下，以RhB為模擬廢水進(jìn)行光催化活性測試，結(jié)果顯示:在迸水濃度為15mg/L，復(fù)合光催化劑B

7、G-1的投加量為0.5 g/L條件下，RhB降解率高達(dá)99％;與未負(fù)載BF-3光催化劑相比，BG-1樣品的催化活性提高了48％;并且發(fā)現(xiàn)該催化劑具有良好的穩(wěn)定性和循環(huán)性。
　　(3)水熱法制備ZnO光催化劑中不同表面活性劑含量對光催化活性的影響:以Zn(CH3COO)2·2H2O和NaWO4·2H2O為原料，采用水熱法制備出ZnO光催化劑，并通過十二烷基苯磺酸鈉(SDBS)表面活性劑對ZnO光催化劑進(jìn)行修飾。研究結(jié)果顯示:當(dāng)SDB