LaErO-,3-基陶瓷的合成及其電性能研究.pdf

1、高溫質子導體因其在氫傳感器、固體氧化物燃料電池(SOFC)、水蒸氣電解器、氫的分離與純化、有機物的氫化和脫氫化、常壓合成氨、核聚變反應堆廢氣中氫同位素的回收等電化學裝置及膜反應器方面具有重要的應用價值和廣泛的應用前景，已引起了人們的廣泛關注。 本研究通過高溫固相反應法和微乳液法合成了La0.9Ba0.1Er1-xMgxO3-α(x=0.05，0.10，0.15，0.20)系列陶瓷樣品，以合成的樣品為固體電解質、多孔性鉑為電極，分

2、別采用氣體濃差電池、交流阻抗譜和電化學氫分子透過等實驗方法測定和研究了樣品在500～1000℃下各氣氛中的電導率、離子遷移數以及樣品的離子導電性能；測定并比較了兩種方法合成樣品的氫-空氣燃料電池性能；以La0.9Ba0.1Er0.85Mg0.15O3-α陶瓷樣品為固體電解質，成功地進行了常壓合成氨的研究。 研究取得的主要成果如下： (1)該系列樣品均為單一的斜方相鈣鈦礦結構。 (2)氫濃差電池電動勢的實測值與理論

3、值吻合得很好，離子遷移數為1，表明該系列樣品在氫氣氣氛中是純的離子導體；干燥的氧濃差電池電動勢實測值遠低于理論值，表明樣品在干燥的高氧分壓氣氛中是一個氧離子與電子空穴的混合導體。 (3)研究了樣品在不同氧分壓氣氛中的導電性。結果表明，在低氧分壓pO2=10-7～10-20atm范圍內，lgσ～lg(pO2)成水平直線關系，總電導率與氧分壓變化基本無關，樣品幾乎為純的離子導體，這與氫濃差電池電動勢測定結果一致；而在高氧分壓(pO2

4、=10-5～1atm)下，總電導率隨氧分壓的增大而增大，樣品為離子和電子空穴的混合導體，這與干燥氧濃差電池電動勢測定結果一致。 (4)研究了樣品的電化學氫透過(氫泵)性能。在較低的電流密度下，系列樣品的電化學氫分子透過速率的實測值與根據法拉第定律求得的理論值吻合得較好，由此求得樣品在氫氣氣氛中的質子遷移數幾乎為1，這就證實了該系列陶瓷樣品在氫氣氣氛中是質子導體。 (5)鎂在鉺位的摻雜量x對樣品的電導率有著顯著影響。在濕潤

5、氫氣氣氛中，系列樣品中，x=0.15的陶瓷樣品具有最高的電導率，1000℃時電導率達到4.3×10-3S·cm-1，這與該樣品具有最大有效氧空位濃度有關，且高于單摻雜的La0.9Ba0.1ErO31000℃時的電導率。 (6)研究了兩種方法合成樣品的氫-空氣燃料電池性能，結果發(fā)現，在相同條件下兩種方法制備的樣品具有相當的燃料電池性能。 (7)以La0.9Ba0.1Er0.85Mg0.15O3-α陶瓷樣品為電解池的固體電解