鈣鈦礦結(jié)構(gòu)材料Sr-,8-CaRe-,3-Cu-,4-O-,24-壓力效應(yīng)的研究.pdf

1、雖然鈣鈦礦結(jié)構(gòu)氧化物R<,1-x>A<,x>MnO<,3>(其中R是稀土金屬離子，A是堿土金屬離子)的研究歷史已經(jīng)超過(guò)了半個(gè)世紀(jì)，但這系列化合物仍然是凝聚態(tài)物理中的一個(gè)重要方向。作為強(qiáng)關(guān)聯(lián)電子系統(tǒng)(SCEM)，一方面鈣鈦礦結(jié)構(gòu)化合物是理解電荷，自旋，軌道和晶格自由度間復(fù)雜相互作用而產(chǎn)生的豐富物理現(xiàn)象的理想材料；另一方面這系列化合物擁有極豐富的相圖，各種電學(xué)和磁學(xué)性質(zhì)對(duì)外界條件相當(dāng)敏感，使它們將成為研制量子調(diào)控器件的極好材料。今年的諾貝爾

2、物理學(xué)獎(jiǎng)?lì)C給了法國(guó)科學(xué)家阿爾貝·費(fèi)爾和德國(guó)科學(xué)家彼得·格林貝格爾，以表彰他們對(duì)“巨磁電阻”效應(yīng)領(lǐng)域的巨大貢獻(xiàn)。巨磁電阻是鈣鈦礦材料的一個(gè)重要電磁特性，廣泛應(yīng)用在存儲(chǔ)電子元件上，極大地推進(jìn)了現(xiàn)代文明的發(fā)展。同時(shí)外界對(duì)基礎(chǔ)科學(xué)的肯定極大地也激發(fā)了研究工作者的熱情。 鈣鈦礦材料中一個(gè)最基本的研究對(duì)象當(dāng)屬LaMnO<,3>,它是研究鈣鈦礦結(jié)構(gòu)材料的最好電子系統(tǒng)。所以首先以L(fǎng)aMnO<,3>為研究對(duì)象，研究了它的JT畸變，磁性結(jié)構(gòu)和電子-

3、電子互作用之間的關(guān)系及對(duì)其電磁性質(zhì)所起的作用。并且進(jìn)一步考慮到這種材料在不同壓力下的各種物理參數(shù)和結(jié)構(gòu)變化所引起的新效應(yīng)。另外，2003年由幾位日本科學(xué)家通過(guò)高溫高壓合成了新型鈣鈦礦材料Sr<,8>CaRe<,3>Cu<,4>O<,24>，它的特別之處在于它不但表現(xiàn)出較強(qiáng)的磁性，而且還有很高的居里相變溫度(T<,C>)，眾所周知，銅氧化物中既有鐵磁性又有很高T<,C>的材料很少見(jiàn)，所以Sr<,8>CaRe<,3>Cu<,4>O<,24>

4、是很好的研究自旋電子材料，很可能具有非常廣泛的應(yīng)用前景。理論方面：2005年，X．G..Wan等人運(yùn)用密度泛函理論和格林函數(shù)方法研究了該材料的電子結(jié)構(gòu)和磁性性質(zhì)。研究表明這種材料是絕緣體，每個(gè)元胞有1.0μ<,B>的磁矩，所得結(jié)果和實(shí)驗(yàn)一致。本人延續(xù)前人的工作，考慮電子間的強(qiáng)相互作用，運(yùn)用Vasp軟件包對(duì)材料作晶格優(yōu)化，研究這種材料在各種電磁特性的壓力效應(yīng)。主要的結(jié)論如下： 第一，通過(guò)贗勢(shì)和平面波基組方法，考慮電子間強(qiáng)相互作用，

5、運(yùn)用從頭算起的量子力學(xué)分子動(dòng)力學(xué)計(jì)算軟件包VASP，計(jì)算LaMnO<,3>系統(tǒng)的基本電子結(jié)構(gòu)，得到了與實(shí)驗(yàn)基本相同的計(jì)算結(jié)果。通過(guò)對(duì)比其基本電子結(jié)構(gòu)特點(diǎn)，可以看出它和其他一些鈣鈦礦材料的不同之處。 Mn<'3+>d電子的特殊性使人們不能簡(jiǎn)單地找出LaMnO<,3>性質(zhì)的主導(dǎo)因素。為了更好地理解鈣鈦礦的內(nèi)部結(jié)構(gòu)和電子的相互作用對(duì)其性質(zhì)的改變所起到的作用，我們對(duì)LaMnO<,3>進(jìn)行晶格優(yōu)化，計(jì)算模擬其在不同壓強(qiáng)下晶格常數(shù)、原子位置、電子結(jié)

6、構(gòu)等隨著壓強(qiáng)變化的規(guī)律，研究其結(jié)構(gòu)與電磁性質(zhì)關(guān)系。計(jì)算結(jié)果及結(jié)論可以歸納為以下幾點(diǎn)：(1)在低壓下(P<13GPa)A型反鐵磁時(shí)的狀態(tài)要比鐵磁狀態(tài)下穩(wěn)定，表明在計(jì)算中考慮磁性對(duì)LaMnO<,3>具有穩(wěn)定基態(tài)結(jié)構(gòu)有一定的影響。(2)在LaMnO<,3>中低壓時(shí)電子間關(guān)聯(lián)勢(shì)起兩個(gè)主要作用：一是打開(kāi)能隙，二是穩(wěn)定晶格畸變和A型反鐵磁結(jié)構(gòu)。(3)當(dāng)壓強(qiáng)達(dá)到18GPa左右，Jahn-Teller(JT)畸變基本完全被抑制，壓強(qiáng)達(dá)到32GPa時(shí)，出

7、現(xiàn)了絕緣-金屬相變。隨著壓強(qiáng)的增大系統(tǒng)對(duì)電子的強(qiáng)相互作用越來(lái)越不敏感。 第二，通過(guò)基于密度泛函理論的第一性原理線(xiàn)性綴加平面波(FP-LAPW)方法，和局域軌道近似，模擬了新型材料Sr<,8>CaRe<,3>Cu<,4>O<,24>隨壓力變化而引起的電子結(jié)構(gòu)、磁性性質(zhì)以及居里溫度等物理效應(yīng)。得到如下結(jié)論：(1)Sr<,8>CaRe<,3>Cu<,4>O<,24>基態(tài)是亞鐵磁結(jié)構(gòu)，隨著壓力的增加，JT畸變逐漸受到抑制，向立方(Cub