Fe-ZSM-5分子篩合成及其N2O一步氧化苯制苯酚催化性能研究.pdf

1、N2O一步氧化苯制苯酚是一種制取苯酚的新型工藝。由于Fe-ZSM-5分子篩適當(dāng)?shù)乃崃?、較大的比表面積和較好的水熱穩(wěn)定性，被認為是該反應(yīng)體系最有效的催化劑之一。但Fe-ZSM-5的快速結(jié)碳失活是其工業(yè)化應(yīng)用的最大障礙。近年來，人們發(fā)現(xiàn)介孔的引入可以有效改善Fe-ZSM-5的快速失活問題，因而成為焦點之一。
　　采用一步合成法研究制備介孔ZSM-5分子篩，系統(tǒng)考察了硅鋁比、晶化溫度、晶化時間和Si/TPAOH比對分子篩合成的影響。并對

2、Fe離子改性制備的Fe-ZSM-5進行性能評價，考察不同合成條件對其苯制苯酚催化性能的影響。結(jié)果表明，硅鋁比相對較低的Fe-ZSM-5分子篩具有較高的酸量、較多的以獨立四面體存在的Fe3+物種數(shù)和適當(dāng)?shù)慕榭捉Y(jié)構(gòu)，使其表現(xiàn)出良好的催化性能，苯酚收率可達80％以上，壽命可達10h。
　　對比考察了離子交換和直接水熱合成法合成兩種方法所制備Fe-ZSM-5分子篩對苯制苯酚反應(yīng)上的催化性能差異。結(jié)果表明，離子交換法所得催化劑在較高Fe負載

3、量（1％wt）下具有較高的催化活性，而直接水熱合成法在較低Fe負載量(0.25％wt)下催化活性較高，這主要歸因于制備過程所形成Fe物種的影響。
　　NaOH和CTAB改性物種的引入對Fe-ZSM-5分子篩形貌及其晶粒存在明顯影響。表征和評價結(jié)果表明，NaOH的引入可使分子篩形貌由球形向正六棱柱形轉(zhuǎn)變，但介孔結(jié)構(gòu)消失，酸量也會減小，而以獨立四面體存在的Fe3+物種數(shù)有所增加，綜合效應(yīng)使得催化劑的初始活性有所提高，苯酚收率可達82％