施氏礦物催化氧化含酚廢水機(jī)制的研究.pdf

1、含酚廢水來源廣泛，酚類化合物的排放危害人類健康和自然環(huán)境，其廢水治理也是科研工作者亟需解決的環(huán)保問題。苯酚是酚類化合物中最具代表性的一種典型有機(jī)污染物，本文擬采用苯酚溶液來模擬含酚廢水，深入研究施氏礦物和H2O2對(duì)水中苯酚的氧化降解機(jī)制。
　　本文提供了一種新型類Fenton催化劑一施氏礦物(schwertmannite)催化H2O2氧化苯酚的工藝方法。此催化劑由硫酸鐵水熱法合成制備，合成的礦物化學(xué)分子式為Fe8O8(OH)4.5

2、(SO4)1.75，為弱結(jié)晶結(jié)構(gòu)，具有很高的比表面積(325.52m2g-1)，然而到目前為止，尚未有用它作為類Fenton反應(yīng)催化劑的研究報(bào)道，關(guān)于它的催化機(jī)制仍不為人知。本文研究表明施氏礦物對(duì)H2O2具有很好的催化作用，并且能夠催化H2O2產(chǎn)生·OH去氧化苯酚。在pH3.0-6.0范圍下，施氏礦物表面的三Fe(Ⅲ)以及溶液中溶解的Fe(Ⅲ)離了均能夠催化產(chǎn)生·OH。產(chǎn)生的·OH將苯酚完全氧化成小分子的中間產(chǎn)物，并進(jìn)一步將其氧化成H2

3、O和CO2。合成的施氏礦物分別在0.5M的氯離子、硫酸根離子、硝酸根離子條件下，均能完全氧化溶液中的苯酚，由此表明施氏礦物具備處理高含鹽廢水的潛力。施氏礦物經(jīng)重復(fù)使用12輪后仍然可以催化氧化98％的苯酚，表明其良好的重復(fù)利用性。
　　另外，本文深入研究表明施氏礦物在pH3.0條件下對(duì)CrO42-、AsO43-、MoO42-等其具有良好的吸附性能，并且能夠在吸附CrO42-、AsO43-的同時(shí)仍然可以很好地催化H2O2產(chǎn)生·OH。然

4、而吸附MoO42-后則可嚴(yán)重抑制施氏礦物催化氧化苯酚的催化性能。施氏礦物在pH3.0條件下可吸附高達(dá)246.38mgg-1MoO42-，吸附的MoO42-將施氏礦物表面MoO42-覆蓋，阻止了礦物表面的Fe(Ⅲ)與H2O2的接觸，MoO42-與施氏礦物的結(jié)合改變了施氏礦物的表面形貌，并與Fe(Ⅲ)形成更為穩(wěn)定的晶體結(jié)構(gòu)，使得鐵離子不易析出和溶解到反應(yīng)溶液中，從而抑制了施氏礦物催化H2O2產(chǎn)生·OH。從施氏礦物上脫附的MoO42-能夠破壞