29672.dna分子中的極化子動(dòng)力學(xué)性質(zhì)研究

1、山東大學(xué)博士學(xué)位論文DNA分子中的極化子動(dòng)力學(xué)性質(zhì)研究姓名：渠朕申請(qǐng)學(xué)位級(jí)別：博士專業(yè)：凝聚態(tài)物理指導(dǎo)教師：解士杰20091116山東大學(xué)博士學(xué)位論文DNA分子中的極化子動(dòng)力學(xué)性質(zhì)研究因此，DNA分子中的載流子不再是傳統(tǒng)的電子或空穴，而是電荷的自陷元激發(fā)，如極化子、雙極化子等準(zhǔn)粒子。在電場(chǎng)作用下，電荷便會(huì)拖拽著晶格畸變一起運(yùn)動(dòng)，實(shí)現(xiàn)電荷的輸運(yùn)。目前DNA分子中極化子動(dòng)力學(xué)性質(zhì)的研究剛剛起步，在此領(lǐng)域還有一些關(guān)鍵問(wèn)題尚不清楚，包括分子結(jié)構(gòu)

2、的改變，溫度效應(yīng)，鏈間耦合，電子電子相互作用，碰撞等因素對(duì)極化子動(dòng)力學(xué)性質(zhì)的影響。在本文中，我們首先采用緊束縛模型結(jié)合非絕熱動(dòng)力學(xué)的方法，系統(tǒng)的研究了DNA分子的螺旋結(jié)構(gòu)對(duì)載流子動(dòng)力學(xué)輸運(yùn)性質(zhì)的影響。隨后研究了溫度效應(yīng)對(duì)DNA分子中極化子的穩(wěn)定性和運(yùn)動(dòng)的影響。此外由于DNA分子中各種堿基的在位能不同，正負(fù)電荷有不同的輸運(yùn)通道，我們又研究了雙鏈DNA分子中的正負(fù)極化子碰撞過(guò)程以及碰撞后各產(chǎn)物的生成幾率。具體內(nèi)容和主要結(jié)果如下：1、1)NA

3、分子的螺旋角對(duì)極化子動(dòng)力學(xué)性質(zhì)的影響：近年來(lái)，由于在分子電子學(xué)中的潛在應(yīng)用價(jià)值，DNA分子的導(dǎo)電性引起了廣泛的研究熱潮。由于DNA分子的軟性，外部環(huán)境(受力、溫度、濕度等)的影響，會(huì)使沉積在襯底樣品上的DNA分子產(chǎn)生扭曲和形變。而螺旋結(jié)構(gòu)的變化會(huì)對(duì)DNA分子的電子結(jié)構(gòu)和電荷輸運(yùn)性質(zhì)產(chǎn)生顯著的影響。在本章中，我們采用緊束縛模型結(jié)合非絕熱動(dòng)力學(xué)方法研究了DNA分子的螺旋角空間分布對(duì)極化子動(dòng)力學(xué)性質(zhì)的影響。首先描述了BDNA分子中的極化子圖像

4、，若最高占據(jù)分子軌道(HOMO)上的一個(gè)電子被激發(fā)，大約需要4ps的時(shí)間可以弛豫形成一個(gè)穩(wěn)定的極化子，此極化子擴(kuò)展在約5個(gè)堿基對(duì)之間。在分子鏈內(nèi)施加電場(chǎng)，極化子將在相鄰堿基對(duì)之間均勻運(yùn)動(dòng)并釋放聲子，因此，極化子運(yùn)動(dòng)的瞬時(shí)速度和寬度圍繞一個(gè)平均值做小幅振蕩。在螺旋結(jié)構(gòu)均勻旋松的DNA分子中，由于相鄰堿基對(duì)平面之間的垂直距離增加，破壞了巡游兀電子的交疊，電子躍遷積分減小，極化子局域性增強(qiáng)，其運(yùn)動(dòng)的平均速度減小，不利于電荷的輸運(yùn)；反之，在均勻