1517.pd基催化劑上h2還原no及hg0的同時(shí)脫除

1、太原理工大學(xué)碩士研究生學(xué)位論文IPd基催化劑上H2還原NO及Hg0的同時(shí)脫除摘要煤是目前我國(guó)消耗的主要化石能源，其主要的使用方式為直接燃燒發(fā)電。在燃燒發(fā)電過(guò)程中，煙道氣中的NOx和Hg的排放成為研究關(guān)注的熱點(diǎn)。其中，NOx會(huì)引起酸雨、光化學(xué)煙霧和溫室效應(yīng)等環(huán)境問(wèn)題，而Hg是主要的重金屬污染物，會(huì)通過(guò)食物鏈轉(zhuǎn)化形成有機(jī)汞，危害人類健康。H2在還原NO的過(guò)程中不會(huì)產(chǎn)生二次污染物，被認(rèn)為是最有應(yīng)用潛力的NO還原劑。相對(duì)于H2還原NO的催化劑R

2、h和Pt，Pd催化劑具有較低的價(jià)格、高的熱穩(wěn)定性以及良好的低溫活性等特點(diǎn)，被選擇作為H2還原NO的催化劑。同時(shí)，Pd具有良好的脫汞性能。因此本文構(gòu)建了Pd(211)、Pd6TiO2和PdTix1O2x三種催化劑模型，采用量子化學(xué)密度泛函理論（DFT）方法對(duì)不同Pd催化劑上NO和Hg0的脫除過(guò)程，以及NO的還原過(guò)程中的中間體對(duì)Hg0脫除的影響進(jìn)行了研究，得到的主要結(jié)論如下：1.通過(guò)對(duì)NO在三種不同的Pd催化劑作用下的H2還原過(guò)程進(jìn)行研究，

3、得到了它們的主要反應(yīng)路徑。在Pd(211)面上，生成N2的主要路徑隨著溫度的變化而發(fā)生改變。當(dāng)溫度低于525K時(shí)，生成N2的主要路徑為兩個(gè)NO結(jié)合生成N2O2，再經(jīng)分解生成N2的二聚體路徑；當(dāng)溫度高于525K時(shí)，生成N2的主要路徑為NO加氫生成NHOH中間體，NHOH解離后生成活性N，最后經(jīng)活性N生成N2的活性N路徑?；钚訬路徑同時(shí)也會(huì)導(dǎo)致副產(chǎn)物NH3的生成。在Pd6TiO2上，N2和N2O主要通過(guò)活性N路徑生成，而NH3經(jīng)NHOH解離