Co-,n-x-Mn-,x-(n=0-9，x=0-9)團(tuán)簇的結(jié)構(gòu)演化和電磁性質(zhì)研究.pdf

1、二元合金團(tuán)簇尤其是含有磁性元素的合金團(tuán)簇已成為材料科學(xué)研究領(lǐng)域的熱門課題之一。一方面因?yàn)樗c單一元素團(tuán)簇相比，多了一個(gè)組分自由度而具有可調(diào)的光學(xué)、催化、磁學(xué)和元器件組裝性質(zhì)。另一方面是因?yàn)樵诖判栽貓F(tuán)簇中摻雜非磁性元素，將會(huì)誘導(dǎo)非磁性元素產(chǎn)生磁性，從而構(gòu)成許多單一金屬元素團(tuán)簇所沒有的獨(dú)特性質(zhì)。因此，人們對(duì)這類合金團(tuán)簇的研究不僅有助于深入理解納米材料的各種奇異性質(zhì)，更具有廣泛的實(shí)際應(yīng)用前景。
　　 最近，在Co基底上摻雜Mn所構(gòu)成

2、的材料被研究的較多。由于Co是典型的鐵磁體，Mn在3d過渡金屬中具有最大的磁矩，因此低維的CoMn合金材料在磁光記錄和高密度磁存儲(chǔ)領(lǐng)域具有廣泛的應(yīng)用。對(duì)于CoMn團(tuán)簇，實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，其磁性隨著摻雜組分Mn的增多而增強(qiáng)，且不依賴于團(tuán)簇的尺寸和組分，這與塊體CoMn的磁性隨摻雜Mn原子濃度的增大而減小的規(guī)律恰恰相反。理論方面，針對(duì)該團(tuán)簇的研究要么是僅限于小于5原子的小尺寸；要么是單個(gè)Mn原子摻雜的情況；或者是在二十面體構(gòu)型的Co團(tuán)簇基底上進(jìn)行摻

3、雜，實(shí)際上Co團(tuán)簇并沒有采用二十面體的結(jié)構(gòu)演化方式。因此，為了更好的解釋已有的實(shí)驗(yàn)結(jié)果，對(duì)CoMn團(tuán)簇的結(jié)構(gòu)演化和磁性進(jìn)行較系統(tǒng)的研究是有價(jià)值的。
　　 本文采用密度泛函理論下的廣義梯度近似計(jì)算了Con-xMnx(n=0-9，x=0-9)團(tuán)簇各尺寸下的幾何構(gòu)型及磁矩，分析了Mn原子摻雜對(duì)CoMn團(tuán)簇結(jié)構(gòu)及磁性的影響及其原因。首先介紹了研究背景，然后對(duì)第一性原理方法的基本原理和最新進(jìn)展進(jìn)行了概括性的論述，最后構(gòu)建Con-xMnx(

4、n=0-9，x=0-9)團(tuán)簇各組分下的各種可能構(gòu)型及取代位置，在密度泛函理論(DFT)框架下，對(duì)摻雜團(tuán)簇進(jìn)行幾何結(jié)構(gòu)優(yōu)化，并對(duì)其電子結(jié)構(gòu)、磁學(xué)性質(zhì)及其與幾何結(jié)構(gòu)、組分間的關(guān)系進(jìn)行計(jì)算并分析。結(jié)果表明，Co和Mn原子在團(tuán)簇結(jié)構(gòu)中趨于分散分布以增強(qiáng)團(tuán)簇的穩(wěn)定性，它們的局域磁矩受團(tuán)簇尺寸、局域結(jié)構(gòu)和摻雜濃度等因素的影響不大，而原子間的磁序卻與這些因素有明顯的依賴關(guān)系。CoMn團(tuán)簇在Mn濃度較低時(shí)主要表現(xiàn)為鐵磁性特征，Mn原子的摻雜僅帶來團(tuán)簇約