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文檔簡介
1、NOx儲存還原(NSR)技術(shù)是最有前景的稀燃氮氧化物消除技術(shù)。本文系統(tǒng)研究了以Ba-Mn為基礎(chǔ)的鈣鈦礦型和負載型NSR催化劑,采用XRD、TG-MS、BET、H2-TPR、NOx-TPD、in-situ DRIFT等多種表征技術(shù)詳細考察了催化劑的NOx儲存能力、熱穩(wěn)定性和抗硫能力,對NOx的儲存模式進行了深入研究。
采用檸檬酸絡(luò)合法制備了BaMnO3系列鈣鈦礦催化劑。300℃時,亞硝酸鹽到硝酸鹽的轉(zhuǎn)化速率遠大于硝酸鹽和亞硝
2、酸鹽的分解速率,NOx在BaMnO3催化劑上的NSC值最高。摻雜不同比例的B位元素Cu/Mg/Fe后發(fā)現(xiàn),Cu/Mg對催化劑結(jié)構(gòu)和儲存性能影響不大,F(xiàn)e可以進入到BaMnO3鈣鈦礦晶格中,增加了氧空位,F(xiàn)e摻雜比例為0.4時,催化劑對NOx的儲存能力大大提高。NOx在BaMnO3表面的吸附物種隨溫度和時間發(fā)生轉(zhuǎn)變,F(xiàn)e部分取代后不改變NOx吸附的反應(yīng)歷程。低溫下(≤200℃),NOx在表面的吸附主要以亞硝酸鹽形式存在;200℃左右,表面
3、硝酸鹽物種逐漸脫附或歧化反應(yīng)生成硝酸鹽;高溫下(≥300℃),主要以硝酸鹽形式存在。
將Ba-Mn前驅(qū)體涂覆在復合載體TiO2-Al2O3、TiO2-SiO2和TiO2-ZrO2上,600℃焙燒得到催化劑TABM6、TSBM6和TZBM6。樣品TABM6和TSBM6中活性組分Ba主要以BaCO3形式存在,由于TiO2-SiO2酸性高于TiO2-Al2O3,導致TABM6中BaCO3的含量高于TSBM6,NOx儲存量結(jié)果也相
4、對較大。而TZBM6樣品中,除了部分BaCO3之外,還有大量的BaMnO3鈣鈦礦氧化物。TZBM6樣品比表面積最小,體系中BaCO3的含量也最少,但是因為有大量的BaMnO3鈣鈦礦氧化物,也具有優(yōu)良的NOx儲存能力,NSC值能夠達到105.7μmol/g。原位漫反射紅外(in-situ DRIFT)結(jié)果表明,富氧條件下吸附NOx時,TABM6和TSBM6上NOx形成硝酸鹽結(jié)構(gòu),尤其是TABM6上可看到從亞硝酸鹽到硝酸鹽的轉(zhuǎn)化過程。TZB
5、M6上NOx的吸附與BaMnO3類似,都生成亞硝酸鹽。
800℃高溫焙燒之后,TABM6和TSBM6催化劑發(fā)生燒結(jié),活性組分Ba與載體反應(yīng)生成了BaAl2O4和Ba2TiSi2O8。TZBM6催化劑結(jié)構(gòu)未發(fā)生明顯變化,ZrTiO4固溶體和BaMnO3鈣鈦礦晶粒有所增長??傮w上看,TZBM6的抗熱穩(wěn)定性最佳。
硫化后(SO2:200ppm),催化劑的NSC值相對于新鮮樣品TABM6、TSBM6、TZBM6分別下
6、降了52.6%、19.7%和47.6%。硫化催化劑TABM6的NOx儲存量仍然最大,其次為TSBM6,TZBM6樣品的再儲存能力最小。TSBM6具有最好的抗硫能力,與TiO2-SiO2載體具有最大的酸強度有關(guān)。
采用分步浸漬法制備了Pt-Mn/Ba/TiO2-ZrO2催化劑。Mn負載量增加時,催化劑表面形成Mn2O3晶體,對催化劑氧化性能和NOx儲存能力影響不大。表面高度分散的Mn物種,800℃焙燒后,一部分進入載體晶格中
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