鈰獨居石陶瓷固化模擬次錒系核素釓的研究.pdf

1、用鑭系元素釓(Gd)模擬三價次錒系核素鋦(Cm)，以Gd2O3、Ce2(C2O4)3·10H2O和NH4H2PO4為原料，通過固相反應(yīng)合成釓鈰獨居石固溶體，采用熱壓燒結(jié)摻釓鈰獨居石陶瓷固化體，借助X射線衍射(XRD)、場發(fā)射掃描電鏡(FESEM)、能譜(EDS)等分析測試手段，研究了模擬次錒系核素釓在鈰獨居石中的固溶規(guī)律和釓鈰獨居石固溶體Ce1-xGdxPO4(x=0-1)及其陶瓷固化體的制備工藝技術(shù)、顯微結(jié)構(gòu)、相組成、密度等。結(jié)果表明

2、:采用二次研磨/煅燒工藝，在1300℃煅燒保溫10h，可以合成單相的釓鈰獨居石固溶體Ce1-xGdxPO4(x=0-1);隨著釓含量的提高，釓鈰獨居石固溶體Ce1-xGdxPO4(x=0-1)的晶胞參數(shù)（a、b、c）和晶胞體積（V）呈現(xiàn)線性減小的趨勢;固相反應(yīng)合成摻釓鈰獨居石固溶體Ce0.9Gd0.1PO4的較佳條件為1000℃、保溫0.5h;采用熱壓燒結(jié)技術(shù)制備摻釓鈰獨居石(Ce0.9Gd0.1PO4)陶瓷固化體的較佳燒結(jié)條件為115

3、0℃保溫2h(30MPa)，制得的固化體相對理論密度大于99％，晶相為獨居石Ce0.9Gd0.1PO4，其晶粒細(xì)小、結(jié)合緊密，晶界不清晰。
　　以水熱反應(yīng)釜為浸出實驗裝置來模擬深地質(zhì)處置環(huán)境，采用MCC靜態(tài)浸出實驗法，借助電感耦合等離子體發(fā)射光譜-質(zhì)譜(ICP-MS)，研究了熱壓燒結(jié)摻釓鈰獨居石(Ce0.9Gd0.1PO4)陶瓷固化體在“熱-水-力-化學(xué)”(THMC)耦合作用下的化學(xué)穩(wěn)定性。結(jié)果表明:熱壓燒結(jié)摻釓鈰獨居石(Ce0.