Ce1-xEuxPO4獨居石陶瓷固化體的制備及化學(xué)穩(wěn)定性.pdf

1、本文利用鑭系元素銪(Eu)模擬三價次錒系核素镅(Am)，以Ce2(C2O4)3·10H2O、Eu2O3和NH4H2PO4為原料，通過固相反應(yīng)合成摻銪鈰獨居石固溶體 Ce1-xEuxPO4(x=0-1)，采用熱壓燒結(jié)技術(shù)制備摻銪鈰獨居石（Ce0.5Eu0.5PO4）陶瓷固化體，借助 X射線衍射（XRD）、場發(fā)射掃描電鏡（FESEM）、能譜（EDS）等分析測試手段，研究元素Eu在鈰獨居石中的固溶規(guī)律，優(yōu)化 Ce1-xEuxPO4（x=0-1

2、）固溶體及其陶瓷固化體的制備工藝，表征其相組成、密度及顯微結(jié)構(gòu)等。結(jié)果表明：在常壓（大氣壓）條件下,900-1250oC煅燒，合成獨居石為CePO4和EuPO4兩相，制備單獨居石固溶體Ce1-xEuxPO4(x=0-1)的較佳條件為1300oC保溫4h；在30MPa的壓力下，合成單獨居石固溶體 Ce1-xEuxPO4(x=0-1)的最低溫度在1000oC以下，比常壓（大氣壓）條件下的合成溫度低了約300oC；隨著Eu摻量x的增加，獨居石

3、固溶體Ce1-xEuxPO4(x=0-1)的晶胞參數(shù)a、b、c和晶胞體積V呈線性減小，晶胞參數(shù)?呈線性增加；熱壓燒結(jié)制備 Ce0.5Eu0.5PO4陶瓷固化體的較佳燒結(jié)條件為1150oC保溫2h（30MPa），固化體的相對密度為98.4％，晶粒結(jié)合緊密，無明顯氣孔，晶相是Ce0.5Eu0.5PO4固溶體。
　　采用MCC-1靜態(tài)浸出實驗法，用水熱反應(yīng)釜模擬深地質(zhì)處置環(huán)境，借助電感耦合等離子體發(fā)射光譜-質(zhì)譜（ICP-MS）測試手段，

4、研究了熱壓燒結(jié)Ce0.5Eu0.5PO4陶瓷固化體樣品中Ce元素和Eu元素的化學(xué)穩(wěn)定性。結(jié)果表明：Ce0.5Eu0.5PO4陶瓷固化體具有良好的化學(xué)穩(wěn)定性，Ce元素和Eu元素均具有很低浸出率，Ce元素的抗浸出性能略好于 Eu元素；42d時，Ce元素的歸一化浸出率≤3.97×10-5 g·m-2·d-1， Eu元素的歸一化浸出率≤6.21×10-4 g·m-2·d-1。pH值對熱壓燒結(jié) Ce0.5Eu0.5PO4陶瓷固化體中 Ce元素和