CH4在O2-CO2與O2-H2O氣氛下燃燒的分子動力學模擬.pdf

1、O2/CO2燃燒技術作為一種新型的碳捕集技術發(fā)展迅速。在富氧燃燒濕煙氣循環(huán)過程中，CO2和H2O為主要燃燒氣氛的組分。CO2、H2O與N2在性質上存在較大差別，對燃燒產生重要影響。目前的研究主要針對CO2、H2O與N2在物理特性上的區(qū)別，其化學反應性對燃燒影響的研究仍沒有清楚的認識。傳統的實驗方法并不能消除CO2、H2O與N2熱容與熱輻射的影響。同時，燃燒是快速的反應過程，從分子水平上研究燃料在富氧燃燒中的初始反應機理具有重大意義。

2、r>　　本文使用基于反應力場的分子動力學模擬方法構建了CH4/O2/N2、CH4/O2/CO2和CH4/O2/H2O體系模型。通過控制不同的反應條件來研究CH4在不同氣氛下的反應速率、自由基的生成、中間產物與最終產物的分布，從微觀分子水平上探索CH4在O2/CO2和O2/H2O氣氛下的燃燒機理。
　　首先在不同溫度下對O2/N2氣氛下CH4的燃燒進行了模擬研究。反應力場模擬得到的CH4主要反應路徑為：2234 COCOCH O C

3、HOCHCH。這與前人研究的甲烷燃燒機理相一致，驗證了反應力場方法的準確性。
　　其次，研究了CH4在O2/CO2氣氛下的燃燒，并與在O2/N2氣氛下進行對比。結果表明，在較高溫度下，CO2會參與反應，促進CH4反應速率。CO2主要通過CO2+H→CO+OH該反應促進了CO和OH自由基的生成。由于CO2化學反應性導致H/OH比例降低，CH4在O2/CO2氣氛下燃燒生成的H2量較少，而H2O的生成量較多。同時也研究了O2濃度對CH4