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文檔簡介
1、隨著城鎮(zhèn)化速度加快以及人口的增長,城市固體廢棄物(MSW)的處理已經(jīng)成為當(dāng)今眾多國家不得不面對的重大挑戰(zhàn)。根據(jù)世界銀行組織的估算,在2010年,全世界的MSW總量達(dá)到了13億噸,預(yù)計到2025年,這個數(shù)字將達(dá)到22億噸。MSW包括城市生活中產(chǎn)生的各種各樣的垃圾產(chǎn)物,其中,塑料約占到了8-12%的比重,并且難以處理。塑料制品以其低廉的價格和優(yōu)良的性能,自誕生以來越來越得到廣泛的應(yīng)用,隨之而來的是嚴(yán)重的環(huán)境污染問題。塑料制品性質(zhì)穩(wěn)定,不易降
2、解,對生物、土壤都造成了巨大的損害。但同時,塑料作為石油化工產(chǎn)品,其自身蘊(yùn)含的化學(xué)能相當(dāng)可觀,并且有轉(zhuǎn)化為運(yùn)輸燃料及化學(xué)品的潛質(zhì)。近些年,針對塑料制品的制油、制氣、制化學(xué)品的研究越來越廣泛。催化熱解方法是塑料經(jīng)濟(jì)化處理的一種重要方式,研究催化劑與聚合物的相互作用以及熱解的反應(yīng)過程具有重要的意義。以往對此的研究主要集中在宏觀的熱解產(chǎn)物分析和熱分解過程,而缺少實時在線的采樣分析。另外,催化劑的表征也是十分重要的一部分,除了諸如X射線衍射、傅
3、立葉紅外光譜、程序升溫脫附、核磁共振等傳統(tǒng)表征手段外,催化劑在實際催化熱解反應(yīng)體系中的表現(xiàn)也可以算作一種表征。在前人的研究中,同樣也缺少催化劑在實際體系中表現(xiàn)的實時在線的實驗結(jié)果。在本文中,首先針對飛行時間質(zhì)譜的電源系統(tǒng)進(jìn)行了研發(fā)和制作,測試性能優(yōu)異。以此為基礎(chǔ),利用真空紫外光電離飛行時間質(zhì)譜技術(shù),選擇聚丙烯催化熱解體系,表征了不同溫度處理的,以及局部中毒的HUSY沸石分子篩催化劑在實際反應(yīng)體系中的行為特點。具體工作分為以下五章:
4、> 第一章為緒論部分,概述了當(dāng)今能源環(huán)境現(xiàn)狀,以及MSW的處理方式。對過去針對聚合物的研究進(jìn)行了綜述,提出了本文的立意及研究目標(biāo)。
第二章中描述了飛行時間質(zhì)譜電源的設(shè)計和研制過程。在本章中,詳細(xì)介紹了一套使用模塊高壓電源,并集成了時序系統(tǒng)和脈沖電源的質(zhì)譜電源系統(tǒng)。通過選用適當(dāng)?shù)目刂菩酒涂刂扑惴?,實現(xiàn)了穩(wěn)定的高壓輸出和電壓回讀;集成其中的脈沖電源達(dá)到了優(yōu)于國際同類產(chǎn)品的水平,具有脈沖寬度、頻率可調(diào),正負(fù)脈沖同步輸出,前沿時間
5、小于10 ns,前沿抖動約1.1 ns等特性;時序系統(tǒng)充分利用了所使用的微控制器(MCU)中的特有功能,實現(xiàn)了最小分辨150 ps的4路脈沖延遲發(fā)生器。編寫了與電源系統(tǒng)配套使用的上位機(jī)LabVIEW控制軟件,通過程序的流程控制以及保護(hù)措施,可以方便安全地進(jìn)行質(zhì)譜電源的調(diào)節(jié),以及燃燒、熱解、氧化等多種實驗工作的進(jìn)行。
第三章研究HUSY沸石催化劑的預(yù)處理溫度對催化聚丙烯熱解的影響。包括催化劑的表征和熱解實驗結(jié)果兩部分。催化劑表征
6、主要為針對催化劑的酸性和結(jié)構(gòu)進(jìn)行定性、定量的分析。在NH3-TPD實驗中,發(fā)現(xiàn)隨著預(yù)處理焙燒溫度的提高,HUSY的總酸量在不斷減少,只有在350-500℃范圍內(nèi),酸量相對穩(wěn)定。在XRD實驗中,發(fā)現(xiàn)200℃和800℃預(yù)處理的催化劑晶胞大小與其他三種溫度預(yù)處理的催化劑不同,當(dāng)焙燒溫度升高時,晶胞呈現(xiàn)出逐漸減少的趨勢,但在350-650℃的溫度區(qū)間內(nèi),晶胞大小比較穩(wěn)定。傅立葉紅外實驗結(jié)果表明,隨著預(yù)處理溫度的升高,B型酸和L型酸的量均在不同程
7、度的降低。不同預(yù)處理溫度的催化劑催化熱解的實驗結(jié)果與催化劑的表征結(jié)果相符合,200和800℃處理的兩種樣品表現(xiàn)出與其他三種較大的不同,無論是在程序升溫實驗,還是在產(chǎn)物的總量分析上。產(chǎn)量方面具體表現(xiàn)為200和800℃處理的兩種樣品低溫反應(yīng)時,烷烴的產(chǎn)物分布偏向于大質(zhì)量產(chǎn)物,并且烯烴類產(chǎn)物的產(chǎn)量總體都較多。起始反應(yīng)溫度方面200℃處理的催化劑的溫度提前效應(yīng)較弱,其他的幾種樣品幾乎一致。發(fā)生以上現(xiàn)象的可能原因是,低的處理溫度無法有效疏通沸石中
8、的孔道,過高的處理溫度會使催化劑發(fā)生脫水,酸量大大減少,因此,200和800℃處理的兩種樣品與其他三種溫度下處理的實驗結(jié)果不同。
第四章研究NH3吸附后的HUSY沸石催化劑對聚丙烯催化熱解的影響。研究了不同程度吸附氨氣的HUSY催化劑催化裂解聚丙烯的實驗結(jié)果。著重討論了不同程度氨氣吸附后的催化劑催化熱解的溫度依賴效應(yīng),產(chǎn)物產(chǎn)量隨碳數(shù)的變化趨勢以及產(chǎn)物生成隨熱解時間變化的趨勢,并分析了產(chǎn)物中,萘的同系物的生成規(guī)律。產(chǎn)物隨碳數(shù)變化
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