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文檔簡介
1、多相光催化氧化是近年來發(fā)展起來的水處理高級氧化技術(shù)之一,特別是對徹底礦化水中有機污染物具有明顯的優(yōu)勢,已成為近年來的研究熱點。基于各種工藝水體中可能廣泛存在氧化錳顆粒物和本實驗室關(guān)于顆粒物影響TiO2光催化活性的前期研究積累,本論文以一種偶氮有機染料——甲基橙為模擬有機污染物,以六種典型光催化劑為研究對象,通過實驗來研究三種晶型的MnO2對催化劑光催化降解有機污染物活性的影響,重點是比較在不同波長紫外光源下的影響,并探討溶液pH及顆粒物
2、濃度的影響。本論文研究的是與光催化劑的穩(wěn)定性有關(guān)的問題,對推動光催化技術(shù)大規(guī)模實際應用提供新的實驗依據(jù),具有重要的意義。
本論文的主要工作及結(jié)果如下:
(1)制備了SnO2、CdS、BiVO4和Cu2O等四種粉末態(tài)光催化劑和α-MnO2、β-MnO2和δ-MnO2等模擬環(huán)境顆粒物,并采用XRD、SEM和UV-Vis等手段進行了表征。
(2)在UV365/28W紫外光源下,初始 pH6.0條件下,
3、考察了不同晶型MnO2顆粒物對TiO2光催化降解甲基橙活性的影響。結(jié)果表明,在UV365/28W光源輻照下三種MnO2顆粒物均導致TiO2光催化劑失活,其抑制程度次序為:α-MnO2≈δ-MnO2>β-MnO2。
在初始pH6.0條件下,考察了不同濃度MnO2對TiO2光催化降解甲基橙活性的影響。結(jié)果表明,三種晶型MnO2對TiO2的致毒效應均隨MnO2濃度的增大而明顯增強。
研究了初始pn分別為4.0、6.
4、0和8.0條件下,不同晶型MnO2顆粒物的存在對TiO2光催化降解甲基橙活性的影響。結(jié)果顯示,α-MnO2和β-MnO2對TiO2光催化劑致毒效應的順序均為:pH8.0>pH4.0>pH6.0,而δ-MnO2對TiO2光催化劑致毒效應的順序為:pH4.0>pH6.0>pH8.0。這說明,當用光催化技術(shù)處理不同pH的廢水時,MnO2都會抑制TiO2的光催化活性,并且不能簡單的通過調(diào)節(jié)pH來避免TiO2失活。
(3)在UV30
5、2/16W紫外光源下,考察了不同晶型MnO2顆粒物對TiO2光催化降解甲基橙活性的影響。結(jié)果表明,初始pH6.0條件下,三種MnO2顆粒物均導致TiO2光催化劑失活,其抑制程度次序與在UV365/28W光源下的情況一致。在初始pH6.0條件下,三種晶型MnO2對TiO2的致毒效應均隨MnO2濃度的增大而明顯增強。初始p8分別為4.0、6.0和8.0條件下,三種晶型MnO2對TiO2的光催化活性的影響程度次序與在UV365/28W光源下的
6、情況一致。
(4)在UV254/25W紫外光源下,考察了不同晶型MnO2顆粒物對TiO2光催化降解甲基橙活性的影響。結(jié)果表明,初始pH6.0條件下,三種MnO2顆粒物對TiO2光催化劑的影響卻非常小,TiO2光催化劑能基本保持穩(wěn)定。在初始pH6.0條件下,三種晶型MnO2對TiO2光催化的減弱作用隨MnO2濃度的增大卻沒有發(fā)生明顯變化。初始pH分別為4.0、6.0和8.0條件下,三種晶型MnO2對TiO2的光催化活性均未產(chǎn)
7、生明顯影響。
(5)在不同波長紫外光源下,初始pH6.0條件下,考察了不同晶型MnO2顆粒物對磷鎢酸光催化降解甲基橙活性的影響。結(jié)果表明,在UV365/28W和UV302/16W光源輻照下三種MnO2顆粒物導致磷鎢酸光催化劑失活,而在UV254/25W光源輻照下三種MnO2顆粒物對磷鎢酸光催化劑有弱抑制效應,但在該光源下隨反應時間的延長甲基橙都能完全降解,MnO2顆粒物不會導致磷鎢酸光催化劑失活。
(6)在初
8、始pH6.0條件下,研究了不同晶型MnO2顆粒物對CdS、SnO2、BiVO4和Cu2O光催化降解甲基橙活性的影響。結(jié)果表明,在UV365/28W光源輻照下三種MnO2顆粒物對CdS光催化降解甲基橙活性沒有明顯的抑制作用。SnO2、BiVO4和Cu2O三種光催化劑在UV365/28W光源輻照下光催化活性低,而在UV254/25W光源輻照下具有良好的光催化活性,同時在UV254/25W光源輻照下三種MnO2顆粒物對SnO2、BiVO4和C
9、u2O光催化降解甲基橙活性沒有明顯的抑制作用。
(7)利用光纖光譜儀對光催化實驗所用的紫外光源進行表征,通過測定光源輻射光譜,確定了紫外光源在不同波長范圍內(nèi)相應的輻射強度。表征結(jié)果表明,三種光源的主波長與標注的波長基本一致,并且是波長最短的光。結(jié)合光催化活性實驗結(jié)果分析,部分光催化劑的穩(wěn)定性與使用的紫外光源的波長有關(guān),這是一個新現(xiàn)象。由之前實驗研究基礎分析,TiO2與MnO2作用后使自身的禁帶寬度增大、光利用率降低,并把M
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