二硫化碳等幾種非線性材料的飛秒光學(xué)非線性研究.pdf

1、隨著激光技術(shù)的不斷發(fā)展，超短激光脈沖被用于很多領(lǐng)域。在非線性光學(xué)方面，超短激光脈沖因其高的峰值強(qiáng)度和良好的時(shí)間分辨本領(lǐng)廣泛用于研究各種材料的非線性光學(xué)性質(zhì)。簡(jiǎn)單液體、金屬酞菁及半導(dǎo)體材料三種典型材料在非線性光學(xué)研究領(lǐng)域具有巨大的潛在應(yīng)用價(jià)值。通過(guò)研究簡(jiǎn)單液體分子在超短脈沖作用下的非線性光學(xué)特性使人們了解到了超短激光脈沖與簡(jiǎn)單液體分子相互作用時(shí)的微觀機(jī)制，探索簡(jiǎn)單液體分子中電子、分子內(nèi)運(yùn)動(dòng)及分子間運(yùn)動(dòng)等動(dòng)力學(xué)過(guò)程。通過(guò)研究金屬酞菁材料及半

2、導(dǎo)體材料在超短脈沖作用下的非線性光學(xué)特性為其在實(shí)際應(yīng)用中提供理論基礎(chǔ)，同時(shí)也指導(dǎo)材料的合成。
　　本文用飛秒激光脈沖通過(guò)Z-scan技術(shù)、光學(xué)克爾效應(yīng)技術(shù)和泵浦探測(cè)技術(shù)研究了二硫化碳、二甲基亞砜、金屬酞菁ZnPc(OBu)6(NCS)及ZnSe晶體的非線性光學(xué)特性，并對(duì)實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行解釋。取得的主要?jiǎng)?chuàng)新成果如下：
　　在低光強(qiáng)作用下，CS2的光學(xué)非線性?xún)H來(lái)源于三階非線性效應(yīng)，當(dāng)光強(qiáng)增大到某一閾值時(shí)，三階非線性效應(yīng)和五階非線性效

3、應(yīng)將同時(shí)出現(xiàn)。通過(guò)在不同光強(qiáng)下的Z-scan實(shí)驗(yàn)我們獲得了三階非線性折射率、五階非線性折射率以及出現(xiàn)五階效應(yīng)的閾值。在800 nm波長(zhǎng)下CS2表現(xiàn)為三光子吸收，擬合實(shí)驗(yàn)結(jié)果獲得了三光子吸收系數(shù)。CS2在130 fs半高全寬激光脈沖作用下非線性響應(yīng)包括壽命為160 fs的快弛豫成分和壽命為1.6 ps的慢弛豫成分。在400 nm波長(zhǎng)作用下CS2的非線性吸收來(lái)源于雙光子吸收及其誘導(dǎo)的激發(fā)態(tài)吸收。通過(guò)理論擬合實(shí)驗(yàn)結(jié)果得到了CS2的雙光子吸收系

4、數(shù)、激發(fā)態(tài)吸收截面以及激發(fā)態(tài)壽命。
　　二甲基亞砜(DMSO)在130fs半高全寬激光脈寬作用下的非線性響應(yīng)幾乎完全來(lái)自于電子的貢獻(xiàn)，分子內(nèi)運(yùn)動(dòng)和分子間運(yùn)動(dòng)的貢獻(xiàn)可以忽略。用CS2作為參考樣品，測(cè)量得到了DMSO的三階非線性極化率幅值約為CS2的四分之一，而且主要來(lái)自于非線性折射的貢獻(xiàn)，即三階非線性極化率的實(shí)部?；贒MSO在超短脈沖作用下的瞬時(shí)響應(yīng)，可以用DMSO作為非線性介質(zhì)通過(guò)光學(xué)克爾效應(yīng)方法測(cè)量超短激光脈沖寬度。通過(guò)自相關(guān)

5、儀及光譜分析我們證明了在800 nm波長(zhǎng)和400 nm波長(zhǎng)下的測(cè)量結(jié)果是準(zhǔn)確可以信的。用DMSO作為非線性介質(zhì)通過(guò)光學(xué)克爾效應(yīng)方法測(cè)量超短激光脈沖寬度其優(yōu)點(diǎn)是適用的光譜范圍寬，而且超短激光脈沖在DMSO中傳輸產(chǎn)生的群速色散非常小。
　　金屬酞菁ZnPc(OBu)6(NCS)在超短脈沖作用下表現(xiàn)為飽和吸收和自聚焦效應(yīng)。該分子在超短脈沖下的響應(yīng)包括三部分貢獻(xiàn)：電子的瞬時(shí)響應(yīng)、一個(gè)快的弛豫成分和一個(gè)慢的弛豫成分。通過(guò)三能級(jí)模型和泵浦探測(cè)

6、實(shí)驗(yàn)，我們證明了快的弛豫成分是來(lái)自高激發(fā)態(tài)上粒子的貢獻(xiàn)，高激發(fā)態(tài)上的粒子壽命為850 fs；慢的弛豫成分來(lái)自低激發(fā)態(tài)粒子的貢獻(xiàn)，低激發(fā)態(tài)上的粒子壽命為幾個(gè)皮秒。金屬酞菁ZnPc(OBu)6(NCS)具有大的二階超極化率，其幅值比C60分子高三個(gè)數(shù)量級(jí)。
　　在130fs脈寬800 nm波長(zhǎng)脈沖的作用下，ZnSe晶體的非線性折射來(lái)自于束縛電子的自聚焦效應(yīng)；非線性吸收主要來(lái)自于束縛電子引起的帶間的雙光子吸收及雙光子吸收誘導(dǎo)的導(dǎo)帶內(nèi)電子