分子氧存在下La-,2-O-,3-上過氧物種的激光誘導(dǎo)生成.pdf

1、廈門大學(xué)碩士學(xué)位論文分子氧存在下LaO上過氧物種的激光誘導(dǎo)生成姓名：李建梅申請學(xué)位級別：碩士專業(yè)：物理化學(xué)指導(dǎo)教師：翁維正;萬惠霖20081201A b s t r a c tA b s t r a c tT h e l a s e r i r r a d i a t i o n n o to n l y a c t e d a se x c i t a t i o n s o u r c ef o r R a m a n s c a

2、t t e r i n gb u ta l s oi n d u c e d m e t a lp e r o x i d ef o r m a t i o n o nt h eL n 2 0 3 ( L n = L a , S m ，N d , D y , T m , Y b )s l 枷a c c ．I r r a d i a t i o no fL a 2 0 3u n d e ro x y g e na t 3 0 0 ～5 0

3、 0 o Cw i Ⅱll a s e rb e a m so fam i c r o p r o b e R a m a n s p e c t r o m e t e rc a u s e d t h ee m e r g e n c e o f t h ep e r o x i d eb a n d a t ～8 4 0c r n - 1 a tt h ee x p e n s e so f t h ev L a q I D b

4、a n da t ~ 4 0 0o w n - 1 ．T h ea s s i g n m e n to f t h eb a n da t～8 4 0 c I n 。l t o t h ep e r o x i d es p e c i e sw a sc o n f i r m e d w i t ht h e 1 8 0l a b e l e ds a m p l e ．I ti sf o u n d t h a t l a s

5、e r i r r a d i a t i o n i s r e q u i r e d t o c a u s e d t h e t r a n s i t i o n ．A n d s u c hi n t e r - c o n v e r s i o nd i dn o to c c u r u n d e r N 2 ，S Ot h ef o r m a t i o n o f L ap e r o x i d e l i

6、 n k a g e i sar e s u l to f p h o t o —o x y g e n a t i o n o f t h e L a 2 0 3 s u r f a c e ．T h ee f f e c t s o ft h e r m o s t a tt e m p e r a t u r e ( 2 0 0 ~ 6 0 0 0 0 ，0 2 p a r t i a lp r e s s u r e ( 1 0

7、 0 ％，2 1 ％，5 ％，O ％) ，l a s e rf r e q u e n c y ( 7 8 5 ，6 3 2 ．8 ，5 14 ．5 ，a n d3 2 5 n m ) a n d p o w e r ( 0 ．0 4 - 5 m W )o nt h ef o r m a t i o no f L ap e r o x i d el i n k a g ew e r ci n v e s t i g a t e d ．T

8、 h ep e r o x i d eb a n dt h a tl a s e r i n d u c e d i ss t r o n g e ri nt h ea t m o s p h e r e w i 吐lm o r e o x y g e n t h a nw i m l o w e r o x y g e np a r t i a lp r e s s u r e ．I t i s f o u n dt h a t t

9、h ef o r m a t i o na sw e l la si t s d e c o m p o s i t i o no ft h ep e r o x i d e b a n d i sc l o s e l y r e l a t e d t ol a s e r e n e r g yo u t p u t si nc o n j u n c t i o n w i 也o p e r a t i o nt o m p e

10、 r a t u r e s ．P r e l i m i n a r yt h e o r e t i c a l c a l c u l a t i o n s w i Ⅱ1as i m p l i f i e ds u r f a c ec l u s t e rm o d e ls h o w t h a tt h el o o s e l ya s s o c i a t e dt r i p l e tg r o u n d

11、s t a t e 0 2o nt h eL a 2 0 3s u r f a g ec a n t r a n s i t i o nt os i n g l e ts t a t ew h i c h c a n d i s s o c i a t i v e l ya d s o r bO V e r t h eL a 2 0 3 s u r f a c e ,u n d e rl a s e ri r r a d i a t i

12、 o n , t og e n e r a t et h ep e r o x i d es p e c i e s ．Ac e r t a i nm i n i l n u n ll a s e re n e r g y ( > 3 6 ．4 k c a l m o l 一，c o r r e s p o n d i n g t o 7 8 5 n ml a s 神i s r e q u i r d t o c a u s et

13、 h et r a n s i t i o n ．E x c e s s i v ee n e r g y i n p u t a l s oc a u s e d p e r o x i d ed e c o m p o s i t i o n ．T h e r e a c t i o no f t h e l a s e ri n d u c e ds u r f a c oL a p e r o x i d el i n k a

14、g e w i t hC 2 1 - 1 6a n d 8 2W a ss t u d i e d b y R a m a n s p e c t r o s c o p y ．T h e p a t t e r nc l e a r l y d e m o n s t r a t e s t h a tt h es u r f a c 宅p e r o x i d en o to n l yr e a c t sw i t l l e

15、 h a n e e t c ．, b u ta l s o d o e sS Oi nc a t a l y t i cm o d ei nt h ep r e s e n c e o f o x y g e n ．K e y w o r d s ：R a l n a n S p e c t r o s c o p ％L a n t h a n i d e s ；L a s e r - I n d u c e d T r a n s