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1、目前,國(guó)內(nèi)研究者對(duì)砂狀氧化鋁生產(chǎn)技術(shù)的研究工作大多集中在考察工藝條件對(duì)氧化鋁強(qiáng)度的影響,較少見(jiàn)對(duì)鋁酸鈉溶液分解過(guò)程各階段氫氧化鋁晶體形成與結(jié)構(gòu)演變規(guī)律的研究。工藝研究固然與工業(yè)生產(chǎn)直接相關(guān),但如果沒(méi)有從本質(zhì)上尋找到影響氧化鋁強(qiáng)度的主要因素,就很難實(shí)現(xiàn)性質(zhì)穩(wěn)定的砂狀氧化鋁產(chǎn)業(yè)化生產(chǎn)。 基于氧化鋁生產(chǎn)中對(duì)產(chǎn)品強(qiáng)度的實(shí)際需要,作為本研究組對(duì)“氫氧化鋁晶體疊合和氧化鋁產(chǎn)品強(qiáng)度關(guān)系”系列研究工作的一部分,本工作對(duì)氫氧化鋁晶體的結(jié)晶行為及其
2、微觀(guān)疊合機(jī)制進(jìn)行了系統(tǒng)的理論研究。 首先,對(duì)晶體附聚、長(zhǎng)大和種分過(guò)程中的氫氧化鋁的顯微結(jié)構(gòu)進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)研究,分析了種分氫氧化鋁焙燒產(chǎn)物氧化鋁的顯微結(jié)構(gòu)及不同氧化鋁生產(chǎn)工藝條件下,氧化鋁產(chǎn)品的品質(zhì)特點(diǎn)及其顯微結(jié)構(gòu)演變規(guī)律,探討了氧化鋁產(chǎn)品強(qiáng)度與顯微結(jié)構(gòu)的關(guān)系。提出對(duì)于氫氧化鋁(氧化鋁)晶體結(jié)構(gòu)演變與強(qiáng)度關(guān)系問(wèn)題的研究,可以引入理論計(jì)算方法,采用實(shí)驗(yàn)與理論研究相結(jié)合的研究手段。 然后,用量子化學(xué)方法,對(duì)氫氧化鋁晶體性質(zhì)進(jìn)行了理
3、論研究,分別計(jì)算了氫氧化鋁(gibbsite、bayerite、nordstrandite)晶體的結(jié)構(gòu)參數(shù)、電子結(jié)構(gòu)及光學(xué)性質(zhì),以及Al<,2>O<,3>·3H<,2>O、Al(OH)<,4><'->、Al(OH)<,6><'3->、Al(OH)<,4>(H<,2>O)<,2><'->。等的熱力學(xué)性質(zhì);用理論計(jì)算手段預(yù)測(cè)了壓強(qiáng)對(duì)氫氧化鋁(gibbsite)性質(zhì)的影響規(guī)律。將理論計(jì)算結(jié)果與目前可查的相關(guān)文獻(xiàn)數(shù)據(jù)及實(shí)驗(yàn)事實(shí)進(jìn)行了比較分析,充
4、分證明了本工作所用理論研究方法的可行性與可靠性。 針對(duì)氫氧化鋁有利生長(zhǎng)基元Al<,6>(OH)<,18>(H<,2>O)<,6>及生長(zhǎng)基元間的疊合進(jìn)行了理論研究。明確了生長(zhǎng)基元Al<,6>(OH)<,18><(H<,2>O)<,6>的最可能形態(tài)為六角平板狀,確定了生長(zhǎng)基元的幾何結(jié)構(gòu)參數(shù)及形成氫氧化鋁晶核所需有利生長(zhǎng)基元的數(shù)目;發(fā)現(xiàn)在生長(zhǎng)基元Al<,6>(OH)<,18>(H<,2>O)<,6>的“雙體”疊合方式中,“正面”疊合方
5、式的分子間結(jié)合相對(duì)最為牢固;在[Al<,6>(OH)<,18>(H<,2>O)<,6>]<,n>(n=3,4,5,6,7,8)基元疊合體系中,“正面型”較“側(cè)棱型"體系分子間作用力更大,由此確定了氫氧化鋁有利生長(zhǎng)基元疊合方式與基元團(tuán)結(jié)合強(qiáng)度關(guān)系的規(guī)律。 研究了有利生長(zhǎng)基元Al<,6>(OH)<,18>(H<,2>O)<,6>長(zhǎng)大形成氫氧化鋁(gibbsite)晶核的微觀(guān)機(jī)制,認(rèn)為大數(shù)量的生長(zhǎng)基元Al<,6>(OH)<,18>(H
6、<,2>O)<,6>以“側(cè)棱”.“側(cè)棱”和“正面”-“正面”方式進(jìn)行疊合,疊合時(shí)以Al<,6><(OH)<,18>(H<,2>O)<,6>為結(jié)構(gòu)基元的空間點(diǎn)陣受氫氧化鋁(gibbsite)晶體點(diǎn)陣約束,最終通過(guò)脫水、縮合結(jié)合成有效晶核,從理論上明確了氫氧化鋁結(jié)晶過(guò)程的微觀(guān)機(jī)制。 用CASTEP程序計(jì)算了氫氧化鋁(gibbsite)晶體各表面性質(zhì),研究了晶體各表面的穩(wěn)定性、表面鍵力及表面活性特征等。研究表明:長(zhǎng)大后的氫氧化鋁 (g
7、ibbsite)晶體,(001)、(101)和(100)面為主要顯露面時(shí)的能量狀態(tài)較為穩(wěn)定,若(010)面顯露較多則穩(wěn)定性較差;氫氧化鋁(gibbsite)(001)面slab的前線(xiàn)價(jià)電子較為活躍,其晶面可能存在“活性點(diǎn)”;氫氧化鋁(gibbsite)(001)面的.AI-O 鍵間的結(jié)合力不強(qiáng),(011)和(110)面的Al-O鍵的平均鍵布居數(shù)較高,結(jié)合力較大。若一定程度地減少(001)面的顯露比例,并使(110)和(011)面較多顯露
8、,有可能提高氫氧化鋁(gibbsite)表面Al-O鍵的結(jié)合力。理論上得到了氫氧化鋁晶體晶面顯露特征與氫氧化鋁表面化學(xué)鍵力關(guān)系的規(guī)律。 分析了生產(chǎn)廠(chǎng)家產(chǎn)品氧化鋁的電鏡照片及對(duì)應(yīng)產(chǎn)品的磨損指數(shù),發(fā)現(xiàn)產(chǎn)品強(qiáng)度與其微觀(guān)結(jié)構(gòu)特征有關(guān):氧化鋁(110)面顯露比例降低將會(huì)降低產(chǎn)品強(qiáng)度。砂狀氧化鋁的生產(chǎn)工藝不同,氫氧化鋁產(chǎn)品的外部形貌結(jié)構(gòu)及晶面顯露特征則不同。采用精液分流工藝,產(chǎn)品氫氧化鋁的顆粒間粘合緊密且表面規(guī)整,(110)面明顯顯露,氫氧
9、化鋁焙燒后所得氧化鋁的強(qiáng)度高。表明在實(shí)際生產(chǎn)中通過(guò)工藝條件的控制,使產(chǎn)品形貌符合高強(qiáng)度產(chǎn)品的結(jié)構(gòu)特征,可望達(dá)到控制產(chǎn)品強(qiáng)度的目的。確定了由量子化學(xué)計(jì)算所得氫氧化鋁(gibbsite)晶體各表面性質(zhì)特征與實(shí)際氫氧化鋁(氧化鋁)強(qiáng)度及其生產(chǎn)工藝的相關(guān)性。 最后,就氫氧化鋁(gibbsite)晶體長(zhǎng)大及生長(zhǎng)習(xí)性問(wèn)題進(jìn)行了理論分析與計(jì)算。分析討論了氫氧化鋁晶體的徑向長(zhǎng)大和附聚長(zhǎng)大的機(jī)制及疊合方式模型;對(duì)氫氧化鋁(gibbsite)及其各
10、表面slab模型進(jìn)行了平衡形態(tài)計(jì)算,計(jì)算結(jié)果與實(shí)驗(yàn)事實(shí)相當(dāng)吻合,對(duì)各顯露面族均有很好的預(yù)測(cè),表明平衡形態(tài)法是研究晶體生長(zhǎng)形態(tài)的可行的理論研究方法。各研究體系晶體生長(zhǎng)習(xí)性的計(jì)算結(jié)果表明,氫氧化鋁 (gibbsite)3×4×2超晶胞趨向于生長(zhǎng)為準(zhǔn)六棱柱或厚的準(zhǔn)六角板狀晶體;(001)、(100)、(010)面slab趨向于生長(zhǎng)為楔板狀晶體;(110)、(101)和(112)面slab則趨向于生長(zhǎng)為較細(xì)長(zhǎng)的棒狀晶體;(011)面slab可能
11、生長(zhǎng)為較薄的片狀晶體。理論生長(zhǎng)習(xí)性計(jì)算結(jié)果解釋了實(shí)際氫氧化鋁晶粒形態(tài)多樣性的特征。 通過(guò)上述系列研究工作,從實(shí)驗(yàn)上分析了種分氫氧化鋁焙燒產(chǎn)物氧化鋁的顯微結(jié)構(gòu)及不同氧化鋁生產(chǎn)工藝條件下,氧化鋁產(chǎn)品的品質(zhì)特點(diǎn)及其顯微結(jié)構(gòu)演變規(guī)律;從理論上明確了氫氧化鋁有利生長(zhǎng)基元Al<,6>(OH)<,18>(H<,2>O)<,6>形成氫氧化鋁(gibbsite)晶核的可能機(jī)制;從晶體生長(zhǎng)習(xí)性角度闡明了氫氧化鋁晶核為何會(huì)生成形態(tài)多變的晶體:探討了氫
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