生物質(zhì)氣化改性橄欖石載鎳催化劑研究.pdf

1、本論文以制備具有良好活性的焦油水蒸氣裂解制氫催化劑為目的，針對橄欖石載鎳催化劑活性較低、易失活等缺點(diǎn)和固體熱載體催化氣化生物質(zhì)制氫工藝對催化劑的要求，制備了改性橄欖石載鎳催化劑。改性載體的制備是以鋁酸鈣水泥為粘結(jié)劑對橄欖石粉進(jìn)行成型處理，催化劑的制備采用浸漬法。以苯的水蒸氣催化轉(zhuǎn)化為模型反應(yīng)，考察了固定床反應(yīng)器中苯水蒸氣轉(zhuǎn)化工藝條件和催化劑制備條件對催化劑性能的影響。催化劑制備考察包括載體的制備和活性組分負(fù)載兩個方面，載體制備的考察條件

2、包括粘結(jié)劑用量、載體煅燒溫度和結(jié)構(gòu)助劑的添加；活性組分負(fù)載包括催化劑制備方法和助催化劑的添加。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，水泥改性橄欖石負(fù)載Ni催化劑在反應(yīng)溫度800℃，水碳比為2.5和質(zhì)量空速為0.8h-1的條件下，苯的碳轉(zhuǎn)化率為99.4％，產(chǎn)氣量為68.5 ml/min，產(chǎn)氣中各個組分含量分別為H264.3vol.％，CO22.3vol.％，和CO213.4vol.％。此外，對鋁酸鈣改性橄欖石催化劑進(jìn)行了500min的穩(wěn)定性測試，在所考察的時間范

3、圍內(nèi)催化劑沒有發(fā)生明顯的失活現(xiàn)象，X射線衍射(XRD)表明活性組分NiO在改性橄欖石載體上比在橄欖石載體上能更好的分散。通過實(shí)驗(yàn)工藝條件的考察可知，反應(yīng)溫度、水碳比和質(zhì)量空速對改性橄欖石載鎳催化劑的活性都有較大影響，反應(yīng)溫度以大于或等于750℃為宜；水碳比對催化劑的活性和產(chǎn)氣的組成都有影響，水碳比在2.0以上催化劑都能維持很好的活性和穩(wěn)定性，可以根據(jù)實(shí)際產(chǎn)氣組成的需要來確定反應(yīng)的水碳比；催化劑的使用空速不宜大于1.1h-1。 實(shí)