Cu-SAPO-34催化劑上銅物種遷移及其對高溫氨氧化性能的影響.pdf

1、Cu/SAPO-34分子篩催化劑作為NH3選擇催化還原（NH3-SCR）催化劑，因為其較寬的NH3-SCR反應活性窗口、較高的N2選擇性以及優(yōu)異的抗水熱老化性能等優(yōu)勢，得到了廣泛的關注并成為當前研究的熱點。本論文采用浸漬法制得富含CuO物種的Cu/SAPO-34分子篩催化劑，通過不同條件的水熱老化處理制得一系列不同 CuO/Cu2+比例的Cu/SAPO-34催化劑，研究了水熱處理對于Cu/SAPO-34催化劑上銅物種遷移的影響，以及其對

2、氨氧化活性和NH3-SCR活性的影響，并推測了Cu/SAPO-34催化劑上的氨氧化反應機理。
　　對所制備的系列Cu/SAPO-34催化劑，通過X射線衍射（XRD）、掃描電子顯微鏡（SEM）、X射線能譜（EDS）和比表面積測試（BET）等實驗方法分析了催化劑的物性結構。通過電感耦合等離子體原子發(fā)射光譜（ICP-AES）、氫氣程序升溫還原（H2-TPR）、電子順磁共振（EPR）、CO吸附表面漫反實驗（CO-DRIFTS）等方法分析了

3、水熱處理前后 Cu/SAPO-34催化劑中銅物種的變化。然后采用活性評價的方法，研究催化劑的銅物種變化對氨氧化活性及其機理的影響。
　　研究表明，浸漬過程和水熱處理過程均對Cu/SAPO-34催化劑的結構沒有明顯的影響。對于新鮮浸漬的Cu/SAPO-34樣品，主要銅物種為存在于催化劑表面的CuO物種，水熱處理過程促使表面的CuO顆粒逐漸遷移進入SAPO-34籠內，并轉化成為孤立態(tài)Cu2+和高度分散的CuO物種。孤立態(tài)Cu2+的含量