Cu2O@HKUST-1核殼結(jié)構(gòu)催化劑的合成及其催化性質(zhì)的研究.pdf

1、氧化亞銅的分子式為Cu2O，英文名稱為Cuprous Oxide或Copper(1) Oxide，分子量為143.05，熔點(diǎn)為1235℃，是一種重要的無(wú)機(jī)金屬氧化物，在有機(jī)催化方面有著廉價(jià)、反應(yīng)條件溫和等突出優(yōu)點(diǎn)，受到了人們廣泛的關(guān)注。但是納米級(jí)別的氧化亞銅在空氣中卻極易被氧化，為其在科研方面的使用與研發(fā)帶來(lái)了不小的難度。金屬-有機(jī)骨架化合物（Metal-organic frameworks, MOFs）具有比表面積大、孔隙率高、不飽和

2、配位較豐富、金屬活性位點(diǎn)分散等特點(diǎn)，尤其在氣體分離和存貯等方面的應(yīng)用具有非常大的潛力。結(jié)合 MOFs材料與氧化亞銅的各自優(yōu)勢(shì),可以在保護(hù)氧化亞銅不被氧化的同時(shí),還能利用其豐富的孔結(jié)構(gòu)對(duì)反應(yīng)物進(jìn)行擇形。
　　本文設(shè)計(jì)合成了一種以100nm左右的球形 Cu2O為模板，采用其表面自犧牲的方法，與1,3,5-H3BTC配位，形成了以HKUST-1為殼層，氧化亞銅為核心的 Cu2O@HKUST-1核殼結(jié)構(gòu)。利用 PXRD，TEM等催化劑表征

3、手段證明該結(jié)構(gòu)具有一定的物理化學(xué)特性。通過(guò)考察所設(shè)計(jì)合成的Cu2O@HKUST-1核殼結(jié)構(gòu)材料在一氧化碳探針反應(yīng)中的催化效果，發(fā)現(xiàn)外層的MOFs結(jié)構(gòu)(HKUST-1)對(duì)氣體分子起到吸附富集的作用，可以實(shí)現(xiàn)其對(duì)氣體緩存緩釋的效果，在較高溫度條件下以及氧氣氛圍下，使得作為活性中心的氧化亞銅得以保護(hù)，難以被氧化。此外，依據(jù)殼層結(jié)構(gòu)HKUST-1豐富均一的孔道可以對(duì)反應(yīng)物進(jìn)行限域作用。將所設(shè)計(jì)的催化劑應(yīng)用到苯硼酸以及其衍生物3，5-二甲基苯硼酸