甲烷催化燃燒耦合甲烷重整金屬基催化元件的研究.pdf

1、化工過程強(qiáng)化，也就是指能顯著減少工廠和設(shè)備體積、高效節(jié)能、清潔、可持續(xù)發(fā)展的化工新技術(shù)，是化學(xué)工業(yè)發(fā)展的一個方向。金屬基結(jié)構(gòu)化催化劑是一種結(jié)構(gòu)規(guī)整的整體式催化劑，由于其具有比表面積大、傳遞性能好、床層壓降低等優(yōu)點，將其應(yīng)用于強(qiáng)放熱反應(yīng)與強(qiáng)吸熱反應(yīng)的耦合，可以大幅度提高能量利用率、減小設(shè)備體積、實現(xiàn)流程集成化，從而能夠達(dá)到過程強(qiáng)化的目的，因此是一個具有廣泛前景的研究方向。 對于強(qiáng)放熱的甲烷催化燃燒反應(yīng)，傳統(tǒng)的貴金屬催化劑價格昂貴，

2、高溫下易流失且熱穩(wěn)定性能較差，而金屬氧化物催化劑具有價廉易得、燃燒活性接近貴金屬催化劑、熱穩(wěn)定性高的特點，尋找一種高活性，高穩(wěn)定性的金屬氧化物催化劑并將其涂附在金屬基體上從而能夠得到一種性能佳、傳熱性能好的能夠應(yīng)用于強(qiáng)吸/放熱耦合反應(yīng)的甲烷燃燒金屬基催化劑成為了我們的目標(biāo)。 本文采用金屬預(yù)氧化法對FeCrAl合金基體進(jìn)行預(yù)處理，制備過渡膠、載體涂層、含催化活性組分的活性漿料，利用浸漬法制成了Ce1-xNixO2/Al2O3/金屬

3、基催化劑。經(jīng)過對金屬基結(jié)構(gòu)化催化劑表面形貌分析，物相分析，甲烷催化燃燒活性評價，壽命評價和TPR表征等，我們發(fā)現(xiàn)Ce1-xNixO2(x=0.1-0.3)在催化劑表面的分散性比CeO2和NiO要好，催化劑具有良好的甲烷催化燃燒性能，而Ce1-xNixO2/Al2O3/FeCrAl催化劑(x=0.1、0.2、0.3)具有更好的高溫穩(wěn)定性。TPR測試的結(jié)果證明，在Ce1-xNixO2固溶體、Al2O3載體涂層以及FeCrAl金屬基體之間有著

4、強(qiáng)烈的相互作用從而改變了催化劑的催化活性。 同時，以上述研究結(jié)果以及實驗室一系列其他成果為基礎(chǔ)，通過流程設(shè)計、工藝計算、設(shè)備選型，本文完成了強(qiáng)吸/放熱耦合反應(yīng)裝置的建設(shè)工作，該裝置能夠應(yīng)用于多種強(qiáng)放熱反應(yīng)與強(qiáng)吸熱反應(yīng)的耦合。設(shè)計了符合裝置要求的強(qiáng)吸/放熱耦合反應(yīng)器，測試結(jié)果表明其具有密封性能良好、換裝金屬基結(jié)構(gòu)化催化劑方便，能夠適應(yīng)高溫、高壓反應(yīng)條件的特點。 最后本文制備了適應(yīng)于強(qiáng)吸/放熱耦合反應(yīng)裝置的甲烷催化燃燒金屬基