聚吡唑硼酸鹽釩氧羧酸配合物的設計、合成、結構與仿生催化活性研究.pdf_第1頁
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文檔簡介

1、釩在生物體系中發(fā)揮著某些重要的功能,它是許多金屬酶(如nitrogenases和haloperoxidases)和金屬蛋白(如vanadium chromagen)的活性中心,此外許多類型的釩化合物有很好的胰島素樣功能。在這些體系中,鹵化過氧化酶由于其獨特的性質和在氧化及環(huán)氧化作用中的潛在應用引起了廣泛的關注。它們在過氧化氫存在的條件下催化氧化鹵離子,在有合適有機親核受體存在時能產生相應鹵化物。目前,在釩鹵化過氧化酶研究領域的主要目標是

2、探討其催化作用機制,而通過結構和功能模型配合物是必不可少的工具。模型配合物與酶相比有更好的穩(wěn)定性,并且可操作性強。
   聚吡唑硼酸鹽可以用來模擬多種金屬蛋白(metalloproteins)中組氨酸-金屬之間的作用,它可以像“老虎鉗”一樣卡住金屬中心的三個順式配位點,而留下另外的三個配位點為其它生物小分子與之配位或進行其他化學操作,并且也可作為各種生物酶模型的內在成分,模擬三個組氨酸氮配位的環(huán)境,這為設計和調控分子結構、改變分

3、子特性和定向合成提供了前提。
   本論文主要研究含有羧基和聚吡唑硼酸鹽的釩氧配合物的合成、結構及其性質研究。共合成了15個化合物(分子式如下表),利用X.單晶衍射法測定了化合物1~15的晶體結構,并且用元素分析、紅外光譜和紫外光譜對配合物進行了表征,用熱分析方法討論了部分配合物的熱穩(wěn)定性。通過量子化學的方法對配合物1~15的電子結構進行了研究,得到了各分子的分子軌道特征和能量,同時采用自然軌道分析方法計算得到了分子的原子電荷和

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