Ag-AgCl-GO基光催化燃料電池對(duì)羅丹明B的降解及產(chǎn)電研究.pdf

1、隨著科技的進(jìn)步，工業(yè)快速發(fā)展，污染物的排放導(dǎo)致的水污染問題日益加劇，以及能源過度開采消耗引發(fā)的能源危機(jī)成為當(dāng)代人類關(guān)注的首要問題，并將持續(xù)影響人類社會(huì)的發(fā)展。為了解決這一問題，研究高效率低能耗的污水處理技術(shù)是關(guān)鍵。微生物燃料電池(Microbial Fuel Cell，MFC)技術(shù)可以在實(shí)現(xiàn)污水降解的同時(shí)，產(chǎn)生電能，可緩解日益加劇的環(huán)境污染問題和能源危機(jī);但MFC輸出功率較低，且污染物降解效率有待提高。關(guān)于新型燃料電池技術(shù)的研究不斷涌現(xiàn)

2、，最具代表性的就是光催化燃料電池(Photocatalytic Fuel Cell，PFC)，既保留了MFC降解污染物同時(shí)產(chǎn)電的優(yōu)點(diǎn)，又具有光催化的高效性。但PFC多以TiO2為光陽極，依賴于紫外光激發(fā);陰極較多只有被動(dòng)接收電子的功能，且多以鉑或鉑黑電極為陰極，成本較高。為了解決上述問題，進(jìn)一步提高污染物的降解效率，本論文采用硅溶膠涂覆的方法制備光催化電極，構(gòu)建了新型PFC，以羅丹明B為目標(biāo)污染物，對(duì)其運(yùn)行條件進(jìn)行優(yōu)化分析，并探討了污染

3、物的降解機(jī)理。
　　本論文取得相應(yīng)結(jié)果如下:
　　(1)以銀氨溶液作為銀源，通過簡(jiǎn)單的沉淀-光還原法制備了Ag/AgCl/GO光催化劑，以及通過水熱法合成了ZnIn2S4。紫外可見漫反射光譜證明制備的光催化劑具有很好的可見光響應(yīng)活性。無論在紫外光下，還是可見光條件下，合成的光催化劑均具有良好的催化活性，1h對(duì)羅丹明B的降解率均可達(dá)到84.66％以上。采用硅溶膠涂覆的方法，制備負(fù)載型的光催化電極，催化劑所占比重為1 mg/μL

4、，負(fù)載量為0.1g時(shí)，Ag/AgCl/GO和ZnIn2S4電極可見光下2h對(duì)羅丹明B的降解率分別達(dá)75.65％和79.94％，且具有良好的穩(wěn)定性。
　　(2)Ag/AgCl/GO光陽極/不銹鋼陰極具有良好的可見光響應(yīng)，在0.1 mol/L的硫酸鈉溶液中，羅丹明B初始濃度為15 mg/L，電解液pH為9，外電阻為1Ω時(shí)，體系性能最佳。運(yùn)行1h，羅丹明B降解效率達(dá)到68.80％，電流密度為4.23×10-3 mA/cm2。
　　

5、(3)采用預(yù)處理后的不銹鋼網(wǎng)為基體，負(fù)載Ag/AgCl/GO陽極催化劑和ZnIn2S4陰極催化劑，構(gòu)建單室PFC，在可見光(2W LED)照射下降解羅丹明B。持續(xù)光照1h，羅丹明B降解率達(dá)到87.40％。在外阻為1Ω時(shí)，可測(cè)得體系電流密度為0.52 mA/cm2。通過對(duì)不同底物濃度和pH的考察，說明該體系對(duì)不同濃度污染物和較大pH范圍內(nèi)的污水都保持較好的降解效果。
　　(4)通過不同PFC體系的構(gòu)建，探討了PFC的運(yùn)行機(jī)理。燃料電

6、池的電流和電壓受光催化電極的降解效率影響，催化降解活性較高的電極通常作為陽極，因其與對(duì)電極相比可供應(yīng)更多的電子。以Ag/AgCl/GO-ZnIn2S4 PFC體系為例，Ag/AgCl/GO的能帶位置和相對(duì)較高的光催化活性共同決定了其良好的陽極催化劑性質(zhì)。陽極室有機(jī)污染物的氧化降解主要依靠空穴與OH-生成的·OH;而陰極室活性氧基團(tuán)主要為電子與氧氣反應(yīng)形成的O2-·，無氧氣存在條件下，陰極電子直接參與還原反應(yīng)，降解氧化性的污染物（如硝氮）